Материал: Киреев В.В. Высокомолекулярные соединения (2013)

Внимание! Если размещение файла нарушает Ваши авторские права, то обязательно сообщите нам

542

Глава 6. Физика полимеров

Механические свойства кристаллических полимеров. Специ­ фика упорядочения в кристаллических полимерах вызывает по­ явление у них и некоторых особенностей в механических свойст­ вах. Так, для полимеров с кристаллитами из сложенных цепей кривые растяжения характеризуются тремя участками (рис. 6.18): на первом и третьем наблюдается рост деформации с напряжени­ ем, а на втором практически при постоянном напряжении проис­ ходит значительное деформирование образца, визуально выража­ ющееся в образовании и развитии более тонкой части («шейки»). В результате в конце второго участка весь образец переходит в бо­ лее тонкую форму шейки, и лишь при дальнейшем деформирова­ нии шейки она разрушается (крестик в конце зависимости на рис. 6.18).

Деформация на первом участке является обратимой и состав­ ляет в зависимости от содержания аморфной фазы от нескольких процентов (высококристаллические полимеры) до нескольких десятков процентов (малая степень кристалличности). Деформа­ ция, соответствующая стадии формирования шейки (см. рис. 6.18, стадия II), после снятия нагрузки до разрушения образца не исче­ зает, поэтому образование шейки по формальным признакам час­ то называют холодным течением. Однако большая часть развив­ шейся на стадии II деформации в принципе является обратимой: она исчезает после нагревания шейки выше температуры плавле­ ния — образец снова утолщается, приближаясь по размерам к ис­ ходному состоянию. Этот факт свидетельствует о происходящей на стадии II перестройке кристаллической структуры полимера, заключающейся в следующем.

Под действием нагрузки на исходный полимер (рис. 6.19, а) сначала, еще до образования шейки, деформируется аморфная прослойка между ламелями (рис. 6.19, б), затем происходит их пе­ реориентация с параллельным расположением цепей по отноше­ нию к направлению действующей силы (рис. 6.19, в). В момент образования шейки начинается частичный распад ламелей с фор-

Рис. 6.18. Кривая «напряжение —деформация» кристаллического

полимера

6.1. Особенности упорядоченного состояния полимеров

543

Рис. 6.19. Схематическое изображение перестройки структуры

кристаллического полимера в процессе одноосного растяжения (пояснения по а — д см. в тексте)

мированием более мелких упорядоченных областей (рис. 6.19, г), которые под действием сохраняющихся проходных цепей относи­ тельно согласованно выстраиваются вдоль направления вытяжки с попеременным чередованием кристаллических и аморфных об­ ластей (рис. 6.19, д). Вследствие ориентации цепей вдоль одного направления материал шейки оказывается более прочным, чем в остальных частях образца, и последующее деформирование идет в переходной между шейкой и образцом зоне до тех пор, по­ ка весь образец не перейдет в ориентированное состояние.

На стадии III (см. рис. 6.18) происходит дальнейшая деформа­ ция проходных между кристаллитами цепей в аморфной про­ слойке и окончательный распад кристаллитов, в которых участки цепей полностью ориентированы в направлении действия силы.

Механизм формирования шейки является сложным и включает, как полагают, следующие основные процессы. Во-первых, полный

544

Глава 6. Физика полимеров

распад кристаллитов, цепи в которых расположены под большими углами к направлению действующей силы, ориентацию участков цепей в этом направлении и повторное образование уже благопри­ ятно ориентированных кристаллитов. При этом во вновь сформиро­ вавшиеся кристаллиты оказывается вовлеченной и часть участков цепей, ранее находившихся в аморфных областях, но расположив­ шихся более согласованно вследствие ориентации. Этот процесс называют рекристаллизацией (часто так называют и все явления об­ разования шейки при растяжении кристаллического полимера).

Во-вторых, происходит частичное разрушение кристаллитов, перемещение образовавшихся более мелких структурных фраг­ ментов в направлении деформирования за счет распрямления участков проходных цепей (см. рис. 6.19, г, д).

В-третьих, возможна истинно пластическая деформация вследствие перемещения кристаллитов без их разрушения по плоскостям скольжения и дефектам.

В-четвертых, при образовании шейки возможны деформации сферолитов за счет их аморфной части до вытянутых эллипсооб­ разных структур и даже их распад на более мелкие ориентирован­ ные кристаллиты.

Вклад каждого из рассмотренных процессов в общий меха­ низм деформации кристаллического полимера точно неизвестен; он зависит от строения полимера и характера имеющихся в нем кристаллических структур, а также от условий деформации.

Напряжение, при котором происходит формирование шейки, называют напряжением текучести (иногда напряжением рекрис­ таллизации); оно зависит от температуры и уменьшается с ее по­ вышением; при температурах, приближающихся к температуре

Рис. 6.20. Зависимость «напряжение —деформация»

для изотактического полистирола при различных температурах (цифры у кривых)

6.1. Особенности упорядоченного состояния полимеров

545

плавления, деформации полимера может происходить и без обра­ зования шейки. Наоборот, при низких температурах, когда распад и ориентация кристаллов затруднены, шейка также не образуется, но кривая растяжения оказывается более похожей на кривую рас­ тяжения низкомолекулярного кристаллического тела. Влияние температуры на зависимость «напряжение — деформация» на примере изотактического полистирола показано на рис. 6.20.

К образованию шейки при растяжении способны не все крис­ таллические полимеры, в частности хрупко (т.е. при малых значе­ ниях деформации) разрушаются полимеры с кристаллитами из вытянутых цепей; не образуется шейка и при растяжении жестко­ цепных кристаллических полимеров, а также гибкоцепных поли­ меров с невысокой степенью кристалличности.

6.1.7. Термотропные жидкие кристаллы полимеров

Образование многими органическими веществами с анизодиаметричными молекулами после плавления мезофазы различного типа (п. 6.1.1), а также жидкокристаллическое упорядочение в растворах жесткоцепных полимеров (п. 6.1.3) наводят на мысль о том, что после плавления кристаллических полимеров с гибко­ цепными макромолекулами также возможна реализация упоря­ доченного расположения макромолекул в расплаве. В последние годы появился ряд работ, в которых были получены некоторые данные об упорядочении макромолекул в расплавах полиэтилена и полипропилена. Однако высокая гибкость цепей этих полиме­ ров делает мезоморфные образования в их расплаве неустойчи­ выми и трудно фиксируемыми.

Термотропные жидкие кристаллы некоторых элементоорга­ нических полимеров. Впервые образование жидкокристалличе­ ского состояния было обнаружено при плавлении кристалличе­ ских элементоорганических полимеров — полидиэтилсилоксана [ - (C 2H5)2S iO -]w, и некоторых полиорганоксифосфазенов [-P (O R )2=N-]„, где R — органический радикал.

Термограмма полидиэтилсилоксана, полученная при нагрева­ нии (рис. 6.21, а), содержит кроме эндотермического пика при -75°С, соответствующего полиморфному переходу «кристалл — кристалл», еще два пика: переход при -10°С отвечает плавлению кристаллической фазы с образованием мезоформы, а при 20°С происходит ее разрушение с образованием изотропного расплава. В области мезоморфного состояния полидиэтилсилоксан облада­ ет оптической анизотропией, а его рентгенограмма характеризу­ ется наличием одного резкого максимума (рис. 6.21, б), свиде­ тельствующего об упорядоченном расположении цепей. Переход

546

Глава 6. Физика полимеров

Рис. 6.21. Термограмма полидиэтилсилоксана (а)

идифрактограммы частично упорядоченной фазы (при 15°С) (б)

иизотропной фазы (при 30°С) (в) этого полимера

визотропный расплав сопровождается резким спадом интенсив­ ности рассеяния рентгеновских лучей (рис. 6.21, в).

Полиорганоксифосфазены с арилоксидными заместителями

вбоковой цепи, а также поли-бмс-трифторэтоксифосфазен обна­ руживают на термограммах по два перехода с температурами плавления I^ (кристалл — мезофаза) и Тх(мезофаза — изотроп­ ный расплав), причем разница между Т^ и Тх может превышать 200°С (табл. 6.10).

По данным рентгеноструктурного анализа, при плавлении кристаллических полифосфазенов происходит переход от орто­ ромбической упаковки цепей к гексагональной (рис. 6.22).

Таблица 6.10

Температуры и энтальпии переходов для некоторых полифосфазенов

Г OR 1

P=N-

I

. OR

R

T„,’c

7*1, °C

ля„л,

дя,,

Т\ Тпл

Температура

 

92

 

Дж/г

Дж/г

 

разложения, °С

C F 3C H 2-

240

36,0

3,3

148

360

 

169

366

27,6

0 , 8

196

410

a ^ v )

~

 

 

 

 

 

 

160

390

-

-

230

400

90

348

-

-

258

350