Материал: Эффект фотонной лавины в кристаллах и наноструктурах. Монография (Перлин), 2007, c.120

ГЛАВА 6. МНОГОФОТОННЫЕ ПЕРЕХОДЫ ОЖЕ-ТИПА В НАНОКРИСТАЛЛАХ AgBr

§ 6.1. Теория многофотонных межзонных переходов с участием свободных носителей в непрямозонном кристалле

В ходе исследования фотографических процессов в широкозонных полупроводниковых соединениях I-VII групп, используемых в ультрадисперсных голографических серебро-галоидных эмульсиях, с диаметром кристаллов от 20 до 40 нм был обнаружен ряд нелинейных эффектов [111, 112]. Результаты, полученные в [112], указывали на превалирующую роль двухфотонных непрямых межзонных переходов с участием свободных носителей. Теория многофотонных межзонных переходов с участием свободных носителей для прямозонных полупроводников была развита в работе [21, 22, 25]. Особенности зонной структуры кристаллов типа AgBr и AgI делают невозможным прямое использование её результатов в случае непрямозонных материалов.

Рассмотрим двухзонную модель полупроводника с непрямой запрещенной зоной Eg, облучаемого интенсивным светом с энергией кванта hω (рис. 6.1). Предположим, что выполняется условие 2hω < Eg < 3hω . Счита-

ем, что в зоне проводимости вблизи верхней точки экстремума на границе зоны Бриллюэна находится некоторое количество свободных электронов с кинетической энергией Ek thω . Предполагается, что электроны попадают в указанную область зоны проводимости из валентной зоны в результате двухступенчатого процесса. Сначала под действием дополнительного (т.н. актиничного) излучения с величиной кванта hωa > hω электрон попа-

дает в область дна зоны проводимости (в центре зоны Бриллюэна), а затем, испытав внутризонное двухфотонное поглощение света hω , оказывается в области состояний с большими кинетическими энергиями.

Будем рассматривать процесс оже-типа, в результате которого электрон в зоне проводимости с волновым вектором k0 переходит в состояние с волновым вектором k1, рождая пару, состоящую из дырки в валентной зоне с волновым вектором – k3 и электрона в зоне проводимости с волновым вектором k2, причем в том же элементарном акте происходит поглощение двух фотонов hω . Согласно закону сохранения квазиимпульса для рассматриваемого процесса в пренебрежении малым импульсом фотона имеем:

Рождение электрон-дырочной пары в условиях, когда передаваемая в результате взаимодействия частиц энергия невелика < hω, а передаваемый квазиимпульс q ~ πa0 (a0 – постоянная решетки), возможно, если ки-

93

нетическая энергия частицы в зоне проводимости превышает пороговое значение:

Рис. 6.1. Схема двухфотонного перехода с участием свободных носителей в непрямозонном кристалле

где mv и mc – эффективные массы дырок в валентной зоне и электронов в

зоне проводимости соответственно. Указанные выше выражения для порогового значения энергии получены в приближении, когда реальный зонный спектр заменяется изотропными параболическими зонами. Ясно, что такое упрощение задачи не вполне соответствует реальной ситуации. Однако, поскольку, с одной стороны, нет оснований предполагать, что более точный учет особенностей зонной структуры приведет к качественному изменению результатов, а с другой стороны, расчет вероятности рассматриваемого процесса третьего порядка оказывается весьма сложным даже в такой упрощенной модели, мы ограничимся ее рассмотрением.

Представим гамильтониан электрон-фотонной системы в виде

где

94

– гамильтонианы невзаимодействующих подсистем свободных электронов и фотонов,

– линейная по полю часть электрон-фотонного взаимодействия, He′′-phot –

квадратичная по полю часть электрон-фотонного взаимодействия, отличная от нуля лишь при учете малого волнового вектора фотона κ,

между зонами. В формулах (6.4-6.10) использованы следующие обозначения: m – масса свободного электрона; V0 – объем элементарной ячейки;

εi(k) – блоховская энергия электрона в i-ой зоне; ξi+k , ξik – операторы рождения и уничтожения для состояний с волновым вектором k в i-й зоне, которые заменяются на электронные операторы ai+k , aik или дырочные операторы bik , bi+k , когда индекс i пробегает значения, соответствующие зонам

проводимости либо валентным зонам; κ, ωκ, λ и eλ – волновой вектор, частота, индекс поляризации и единичный вектор поляризации фотонов;

cκ+λ ,cκλ – операторы рождения и уничтожения фотонов; εL(ω,q) и εT(ω,q) – продольная и поперечная диэлектрические проницаемости, зависящие от частоты и волнового вектора, переданная при межэлектронных столкнове-

ниях частота Ω% дается выражением Ω% = h−1[εi (k0 ) −εi′(k1)].

Для нахождения вероятности описанного выше процесса воспользуемся стандартной теорией возмущений и запишем составной матричный элемент третьего порядка малости: два порядка по полю и третий по межэлектронному взаимодействию. Критерии применимости теории возмуще-

95

туда вектор-потенциала поля световой волны, с – скорость света, Eth – дается формулой (6.2). В условиях рассматриваемой задачи оба критерия (6.11) хорошо выполняются. Поскольку межзонные матричные элементы квадратичного по полю оператора электрон-фотонного взаимодействия

ˆ ′′ κ

Hel-ph отличны от нуля лишь при учете малого волнового вектора фотона ,

эта часть оператора взаимодействия далее не учитывается.

Для определения тех диаграмм Фейнмана, которые вносят наибольший вклад в рассматриваемый процесс, была проведена оценка матричных элементов взаимодействия с использованием k p -теории возмущений.

Существенно, что практический интерес представляет ситуация, когда частица с волновым вектором k0 находится вблизи границы зоны Бриллюэна, а остальные частицы – вблизи центра зоны Бриллюэна. Сравнение матричных элементов электрон-фотонного взаимодействия показывает, что от-

межзонным матричным элементам этих операторов, в данном случае не малы. Отсутствие указанных малых параметров заметно усложняет отбор диаграмм, вносящих главный вклад в амплитуду процесса. На основе сравнения энергетических знаменателей в выражениях для вклада той или иной диаграммы в матричный элемент процесса из всех членов ряда теории возмущений были выбраны 10 диаграмм (рис. 6.2), описывающих прямой вклад в процесс. Оказалось, что основной вклад дают диаграммы,

ˆ ′

содержащие лишь внутризонные матричные элементы оператора Hel-ph . Учет диаграмм, содержащих межзонные матричные элементы оператора электрон-фотонного взаимодействия, приводит к поправкам ~ hω kij на каждый такой матричный элемент ( kij – энергетический зазор между зо-

нами i и j в точке k). В результате весьма громоздких вычислений получим следующее выражение для составного матричного элемента перехода:

где введены обозначения: ka =πa0 , γ = mc mv , а ui,ka (r) − периодическая часть блоховской функции для i-ой зоны в точке экстремума ka.

96