Материал: Эффект фотонной лавины в кристаллах и наноструктурах. Монография (Перлин), 2007, c.120

ними достаточно эффективными могут быть процессы кросс-релаксации, за счет которых атом A возвращается из состояния 3 в состояние 2, тогда как один из соседних атомов (B) возбуждается из основного состояния 1 в состояние 2. Избыток энергии передается колебательной системе материала. Таким образом, в нижнем возбужденном состоянии 2 вместо одного атома оказываются уже два атома, каждый из которых, в свою очередь, может участвовать в таких же процессах. Процесс приобретает лавинный характер, что и позволяет говорить об эффекте фотонной лавины. В результате в состоянии 2 накапливается много электронов на различных примесях, возникает сильное поглощение на переходах 2 → 3 и, соответственно, высокая заселенность на уровне 3. При этом возможна люминесценция на переходе 3 → 1 на частоте, значительно превышающей частоту накачки ω. Ясно, что для возникновения фотонной лавины необходимо, чтобы накопление электронов в состоянии 2 благодаря поглощению света и кросс-релаксационному переносу энергии возбуждения превосходило релаксационные потери электронов в этом состоянии.

Как следует из сказанного выше, эффект фотонной лавины возникает в ситуациях, когда поглощение света происходит на переходах из возбужденных электронных состояний. На первый взгляд, заведомо более эффективны схемы возбуждения, где оптические переходы идут из основного состояния, в котором до начала действия импульса накачки находятся почти все примеси. Однако, парадоксальным образом, как показало исследование эффекта фотонной лавины в течение двух десятилетий, в основном в системах примесных редкоземельных ионов (см., например, [1-10]), при j > jth каскадно-лавинные схемы с поглощением из нижних возбужденных состояний позволяют получить значительно бóльшую заселенность верхних возбужденных состояний, чем чисто каскадные схемы с поглощением из основного состояния. В главе 3 данной монографии будет показано, что аналогичная ситуация имеет место и в случае лавинной апконверсии в системах с квантовыми ямами.

Эффект фотонной лавины характеризуется рядом отличительных свойств, к которым, в первую очередь, относятся следующие:

а) наличие четко выраженного порога – при интенсивности излучения накачки, равной пороговому значению (jth), скачкообразным образом возрастает поглощение света накачки на переходах между возбужденными электронными состояниями, при этом скачком возрастают и заселенности возбужденных состояний;

б) время τeq установления квазиравновесного распределения электронов резко возрастает в области пороговых интенсивностей света jth. Значения jth убывают с ростом концентрации примесей.

Эффект фотонной лавины можно рассматривать в терминах фазового перехода в электрон-фотонной системе, причем имеется и формальное сходство уравнений, описывающих эффект фотонной лавины, с соотноше-

8

ниями теории фазовых переходов II рода Л.Д. Ландау (см. [6, 7]). Роль параметра порядка в случае фотонной лавины играет населенность метастабильного состояния 2, а роль внешнего поля – вероятность фотопереходов переходов 1 → 2.

Трехуровневая модель фотонной лавины удобна для объяснения природы этого явления, но практический интерес, как правило, представляют более сложные системы, где присутствует совокупность каскада внутрицентровых оптических переходов, внутрицентровой излучательной и безызлучательной релаксации и межцентровых процессов апконверсии и кросс-релакции. Именно в таких системах возможно получение люминесценции, а при определенных условиях и лазерной генерации, на длине волны, в 3-5 раз меньшей длины волны возбуждающего света. В последнее десятилетие был предложен и практически реализован целый ряд многоуровневых моделей лавинной апконверсии в примесных системах (подробную библиографию см. в [7]). В частности, в [10] рассмотрена высокоэффективная лавинно-каскадная схема апконверсии в восьмиуровневой модели трехзарядных ионов тулия в кристаллах YLF. Эта схема позволяет получать излучение с длиной волны λ 0.29 мкм при накачке с λ = 1.11 мкм или λ = 0.649 мкм. Можно констатировать, что использование эффекта фотонной лавины позволяет весьма эффективным способом возбуждать коротковолновую люминесценцию с помощью длинноволновой накачки.

Фактически, когда при увеличении интенсивности накачки j эта величина переходит из области j < jth в область j > jth, происходит переключение системы между состоянием (S1) с незаселенными возбужденными состояниями и очень слабым поглощением излучения накачки и состоянием (S2) с большими заселенностями возбужденных состояний и сильным поглощением накачки. Ясно, что после выключения накачки система возвращается из состояния S2 в состояние S1 за время порядка наиболее длинного из времен релаксации в электронной системе. Энергию переключения системы можно определить следующим образом: Esw ≈τeq jth , где τeq – вве-

денные выше времена установления квазиравновесного распределения в электронной системе при эффекте фотонной лавины.

Типичные значения τeq в случае системы редкоземельных ионов при этом составляют 1÷100 мс при пороговых плотностях энергии накачки, необходимых для включения лавинного механизма, Eth ~ 0.1÷10 мкДж/мкм2.

Столь медленное протекание эффекта фотонной лавины в системах редкоземельных ионов, связанное с малыми значениями сил осцилляторов для актуальных оптических переходов и большими временами жизни возбужденных электронных состояний, естественно, ограничивает круг возможностей практического использования этого явления в оптоэлектронике. Поэтому представляет интерес поиск твердотельных систем, где переключение системы осуществлялось бы за значительно более короткие времена

9

сзатратой меньшей энергии. Можно предположить, что подходящей системой окажется квантовая яма, где, с одной стороны, силы осцилляторов для переходов между подзонами размерного квантования являются величинами порядка единицы, а с другой стороны, достаточно коротки времена релаксации в электронной системе. Эффекту фотонной лавины в системах

сглубокими квантовыми ямами посвящены главы 2 и 3.

§ 1.2. Эффект оптического трамплина

В рассматриваемых в главах 2 и 3 моделях фотонной лавины ключевую роль играют процессы оже-типа, которые обеспечивают «размножение» электронов в возбужденных состояниях. В модели многократной апконверсии (или оптического трамплина), которая будет рассматриваться в главе 4, главная роль принадлежит более сложным процессам оже-типа, а именно, процессам второго порядка с участием в элементарном акте фотонов. Поясним модель оптического трамплина на простом примере. Рассмотрим диэлектрик или полупроводник с широкой запрещенной зоной (Eg ~ 4–6 эВ). Пусть в кристалле имеется достаточно высокая концентрация глубоких двухуровневых примесных центров. Обозначим энергетический зазор между возбужденным (2) и основным (1) состоянием примесно-

(см. рис. 1.2). Пусть на материал падает свет с частотой ω = 21/h. Каждый

из двух соседних примесных центров (A и B), поглощая фотон hω, переходит из основного состояния 1 в возбужденное состояние 2. Далее может

иметь место процесс A02+B02+hω → A01+B++ec: электрон на центре A переходит из состояния 2 в состояние 1, передавая высвободившуюся энергию электрону на центре B, который переходит в зону проводимости c, погло-

щая в том же элементарном акте фотон hω (см. рис. 1.2а). На освободившееся состояние центра B в результате аналогичных процессов может перейти электрон из валентной зоны. Сначала центр A, снова поглощая фо-

тон hω, переходит из основного состояния 1 в возбужденное состояние 2.

Затем происходит процесс A02+B++hω → A01+B01+hv (см. рис. 1.2б). В результате всех перечисленных процессов образуется электрон-дырочная пара (электрон в зоне проводимости c и дырка в валентной зоне v), энергия

возбуждения которой составляет почти 5hω. При грубой оценке вероятностей рассмотренных процессов считалось, что глубокий примесный центр описывается двухзонной моделью потенциала нулевого радиуса, а взаимодействие между примесными центрами является диполь-дипольным.

Можно показать, что при величине hω ~ 1 эВ, концентрации центров

10

nI t 1020см-3 предлагаемый здесь механизм генерации электрон-дырочных пар более эффективен, чем прямые 5-фотонные межзонные переходы, по крайней мере, при интенсивностях света j d 10 ГВт/см2.

Действию механизма оптического трамплина в квантовых наноструктурах посвящена глава 4.

а

б

Рис. 1.2. Схема оптического трамплина в материале с глубокими примесными

центрами (пояснения в тексте)

§ 1.3. Межзонные переходы с участием свободных носителей

Непрямые межзонные переходы в линейной оптике, как известно (см., например, [11]), играют важную роль, как при исследовании кристаллов, так и в прикладных задачах. Естественно, что и при многофотонной генерации электрон-дырочных пар во многих случаях непрямые переходы играют доминирующую роль. К числу непрямых переходов относятся, в частно-

11

сти, переходы с участием фононов и переходы с участием свободных носителей тока (электронов или дырок). Здесь следует отметить важное отличие непрямых многофотонных межзонных переходов от аналогичных однофотонных процессов. Это отличие состоит в том, что мощное лазерное излучение, вызывающее многофотонные переходы, одновременно изменяет функцию распределения фононов либо свободных носителей, участвующих в элементарном акте перехода. Это существенным образом сказывается как на амплитудах многофотонных переходов, так и на зависимостях вероятностей процессов от интенсивности j накачки, продолжительности импульса, температуры T и т.д.

Пусть в материале имеется достаточное количество свободных электронов n0 в зоне проводимости или дырок p0 в валентной зоне (обычно требуются концентрации n0, p0 t 1016÷1017 см-3). Пусть для s фотонов вы-

полняются условия 0 < s =Eg − shω < hω, где Eg – ширина запрещенной зоны. Свободные носители (будем далее для определенности говорить об электронах, если специально не оговаривается противное) могут, отдавая на покрытие дефицита s часть своей кинетической энергии E, участвовать наряду с s фотонами в рождении электрон-дырочной пары.

Аналогичный механизм однофотонного поглощения был рассмотрен в 1965 г. С.М. Рывкиным [12], который для увеличения доли носителей, обладающих энергией, достаточной для рождения пары, предложил разогревать свободные электроны внешним постоянным электрическим полем. Вероятности однофотонных переходов с участием свободных носителей были вычислены в работе [13]. Некоторая неточность, допущенная в [13], состоит в том, что использовалось экранированное кулоновское взаимодействие (потенциал Юкавы), тогда как соотношения между переданными энергией и импульсом соответствуют скорее не статическому, а динамическому экранированию. В [13] указано также на возможность экспоненциального роста концентрации свободных носителей при высоких уровнях возбуждения, что может приводить к пробою материала. В [14] та же задача была решена для случая, когда однофотонный переход между валентной зоной и зоной проводимости запрещен. Полученные в [13, 14] выражения для вероятностей переходов оказались очень громоздкими (результат был представлен в виде интегралов). Лишь для предельного случая больших дефицитов ( 1 >>kBTe , где kB – постоянная Больцмана, Te − электронная температура) в лекции А.А. Гринберга [15] приведено простое выражение

где α – коэффициент поглощения ζ = mc mv , mc и mv – эффективные массы

электрона и дырки.

В работе [16] А.А. Рогачев и С.М. Рывкин сообщили об экспериментальном обнаружении межзонных переходов с участием свободных носи-

12