Материал: Эффект фотонной лавины в кристаллах и наноструктурах. Монография (Перлин), 2007, c.120
телей при исследовании безызлучательной рекомбинации в германии, где в элементарном акте должен был участвовать еще и фонон, поскольку дно зоны проводимости и потолок валентной зоны в Ge расположены в различных точках зоны Бриллюэна.
В работе [17] были рассмотрены условия возникновения генерации на частоте ω < Eg 
h, обусловленной переходами с участием свободных
носителей.
Г.К. Власов и В.С. Машкевич [18] исследовали влияние квантующего магнитного поля на межзонные фотопереходы с участием свободных носителей. Они получили пики вероятностей переходов при значениях де-
фицита энергии 1, кратных циклотронной частоте электрона. Следует отметить неточности в работе [18]. Во-первых, как и в работе [13] экраниро-
вание необоснованно считается статическим. Во-вторых, считается, что стимулирующий электрон может переходить в состояние с номером подзоны Ландау, таким же либо меньшим, чем у исходного состояния, причем это отнюдь не вытекает из законов сохранения для данного процесса.
Теоретическое описание эффектов, рассмотренных в [12-19], может быть построено в рамках второго порядка теории возмущений: один поря-
док по взаимодействию электронной системы со светом и один порядок по
межэлектронному кулоновскому взаимодействию. В этом же приближении описывается и другой интересный эффект – двухэлектронные междузонные переходы в твердых телах, где проявляется уже не внутризонное (как в случае рассмотренных выше переходов с участием свободных носителей, а межзонное кулоновское взаимодействие). В работе [20] наблюдалась лю-
минесценция на частоте 2Eg/h при впрыскивании электронов через p-n пе-
реход в германии и кремнии, а также при лазерном возбуждении кремния. Возвращаясь к межзонным многофотонным переходам с участием
свободных носителей, которые будут рассмотрены ниже в главах 5 и 6,
укажем несколько ситуаций, в которых этот механизм актуален: а) материал легирован так, что достаточное количество свободных носителей имеет-
ся еще до включения мощной накачки – эта ситуация была реализована в
экспериментах, выполненных А.М. Данишевским и др. [21, 22]; б) свобод-
ные носители появляются за счет переходов примесь-зона под действием
излучения накачки; в) носители возникают при межзонном s + 1 – фотонном поглощении. Последняя ситуация реализуется в случае предпробойных интенсивностей лазерного излучения, когда создаются концентрации свободных носителей ~ 1018÷1019 см−3 (см., например, [23]).
Рассмотрим вопрос о пороговых условиях для многофотонных пере-
ходов с участием свободных носителей. По существу, анализ здесь мало отличается от проведенного в работе Андерсона и Кровелла [24] для случая ударной ионизации. Рассуждения удобно проводить в терминах носителей одного типа (электронов). Полная энергия и импульс носителей тока, возникающих в результате процесса, в котором начальная частица с им-
13
пульсом k0 и энергией Ec(k0) в зоне проводимости переходит в состояние с импульсом k1 и энергией Ec(k1), поглощается s фотонов, а электрон из состояния с импульсом k3 и энергией Ev(k3) в валентной зоне переходит в состояние с импульсом k2 и энергией Ec(k2) в зоне проводимости, равны
E = Ec (k1) + Ec (k2 ) − Ev (k3 ) − shω ,
(1.3)
K = k1 + k2 −k3 .
При фиксированном значении K минимизация полной энергии частиц в
конечном состоянии приводит к соотношению:
dk3 k3 Ev (k3 ) = dk1 k1 Ec (k1) + dk2 k2 Ec (k2 ), |
(1.4) |
||||
причем |
|
|
|
|
|
|
|
dk3 = dk1 + dk2. |
(1.5) |
||
Вводя скорости частиц v |
i |
= h−1 |
E (k |
) , получим из (1.4, 1.5): |
|
|
|
ki i i |
|
|
|
dk1 (v1 − v3 ) + dk2 (v2 − v3 ) = 0. |
(1.6) |
||||
Поскольку dk1 и dk2 линейно независимы, то из (1.6) следует, что |
|
||||
|
|
v1 = v2 = v3 . |
(1.7) |
||
Таким образом, частицы в конечном состоянии обладают минимальной суммарной энергией при условии, что их групповые скорости равны.
Для того, чтобы действительно рождалась электрон-дырочная пара с минимальной энергией Eth(K), необходимо, чтобы эта энергия совпадала с энергией стимулирующей процесс частицы Ec(k0) при k0 = K. В случае прямозонного материала для параболических зон, характеризуемых эффективными массами mc и mv, это приводит к соотношениям:
k1 = k2 = −ζ k3 , K = (2 +ζ −1)k1, |
|
|
|
|
|
(1.8) |
||||
Eth (K) = (2 +ζ |
−1 |
|
h2k2 |
+ Eg − shω = Ec (K) = (2 +ζ |
−1 |
|
2 |
h2k2 |
|
|
|
) |
1 |
|
) |
|
1 |
. |
(1.9) |
||
|
2mc |
|
|
|
||||||
|
|
|
|
|
|
|
2mc |
|
||
Исключая из (1.9) k1, получим
Eth |
= |
2ζ +1 |
s . |
(1.10) |
||
ζ +1 |
|
|||||
|
|
|
|
|||
Если энергия инициирующей непрямой многофотонный межзонный переход частицы Ec(k0) меньше Eth, то процесс невозможен. При Ec(k0) > Eth процесс может идти, так как теперь энергии частиц в конечном состоянии могут принимать значения, большие минимальных.
Зависимость концентрации неравновесных носителей δn от интенсивности накачки j теперь иная, чем при «обычных» многофотонных переходах с тем же числом фотонов s в элементарном акте. Непрямые много-
14
фотонные переходы стимулируются в основном возбужденными электронами из высокоэнергетического хвоста функции распределения. Они вносят главный вклад в вероятности переходов, так как могут передавать импульс рождающейся паре меньшими порциями, чем это делают равновесные электроны:
q =| k |
0 |
−k |
1 |
|≥ q |
min |
= |
mc s |
≡ |
% |
. |
(1.11) |
|
|
||||||||||
|
|
|
|
h2k0 |
2k0 |
|
|||||
Рассмотрим подробнее скорость изменения числа носителей в зоне за счет прямых и непрямых (с участием свободных носителей) многофотонных переходов и рекомбинации электрон-дырочных пар. Имеем:
dδn |
=σ(s+1) js+1 +γcs jsn +γvs js p − D(np − n0 p0 ), |
(1.12) |
|
dt |
|
|
|
где σ (s+1) js+1 − |
скорость прямой s + 1 -фотонной генерации |
электрон- |
|
дырочных пар, |
|
γcs jsn, γvs js p − скорости s-фотонной генерации электрон- |
|
дырочных пар с участием свободных электронов и дырок с концентрация-
ми n и p (n = n0 + δn, p = p0 + δp, n0, p0 − равновесные концентрации). Последний член в правой части (1.12) описывает рекомбинацию неравновес-
ных электрон-дырочных пар. Учитывая, что для рассматриваемых процессов δn = δp, получим из (1.12)
|
dδn(t) = −D[δn(t)]2 +[(γ s +γ s ) js − D(n |
+ p )]δn(t) + |
|
||||||
|
dt |
|
c |
v |
0 |
0 |
|
(1.13) |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
||
|
+[σ (s+1) js+1 + (γ sn |
+γ s p ) js |
]. |
|
|
|
|||
|
|
|
c |
0 |
v 0 |
|
|
|
|
Вводя более компактные обозначения, перепишем (1.13) в виде |
|
||||||||
|
dδn(t) |
= c2[δn(t)]2 |
+ c1δn(t) + c0 , |
|
|
(1.14) |
|||
|
dt |
|
|
|
|
|
|
|
|
где |
|
|
|
|
|
|
|
|
|
c |
= −D, c =(γ s +γ s ) js − D(n |
+ p ), c = σ (s+1) |
js+1 |
+ (γ sn |
+γ s p ) js . |
(1.15) |
|||
2 |
1 c v |
0 |
0 |
|
0 |
|
c 0 |
v 0 |
|
Решение (1.15), удовлетворяющее начальному условию δn|t = 0= 0, имеет вид:
δn(t) = 2c0 |
|
exp(υt) −1 |
, |
||
(υ − c )exp(υt) +υ + c |
|||||
|
|
1 |
|
1 |
(1.16) |
υ = c2 |
− 4c c |
>| c | . |
|
||
1 |
2 |
0 |
1 |
|
|
При малых временах t δn ≈ c0t. Этот случай, когда еще не требуется учета рекомбинации, реализуется в экспериментах по многофотонным переходам, возбуждаемым короткими импульсами света не очень высокой интен-
15
сивности. В предельном случае больших времен δn принимает стационарное значение
|
|
δn |t→∞ =δnst |
= − c1 +υ . |
(1.17) |
||||
|
|
|
|
|
|
2c2 |
|
|
Рассмотрим случай медленной |
рекомбинации |
(малые c2), c1 > 0, |
||||||
с2 |
>> 4с с . Тогда |
|
|
|
|
|
||
1 |
0 |
2 |
|
|
|
|
|
|
|
|
δn(t) = |
|
c0[exp(υt) −1] |
|
|||
|
|
|
|
|
. |
(1.18) |
||
|
|
c [1 |
− (c c |
c2 )exp(υt)] |
||||
|
|
1 |
2 |
0 |
1 |
|
|
|
При изменении υt в пределах 1÷3 |
|
|
|
|
||||
|
|
δn(t) exp(υt) ≈ exp(φ jst). |
(1.19) |
|||||
Мы не приводим для краткости явного вида константы φ в (1.19).
В случае «обычных» многофотонных переходов, как это видно из (1.15) c1 < 0 и зависимости δn от интенсивности типа (1.18), (1.19) не могут иметь места. Условие c1 > 0 реализуется, когда за время неравновесной рекомбинации пар за счет непрямых многофотонных переходов с участием свободных носителей генерируется число носителей, большее, чем n0.
Начиная с формулы (1.18), приведенный анализ справедлив лишь для случая прямозонных материалов. Теория многофотонных переходов с участием свободных носителей для этого случая была развита в работах [25, 21, 22]. В этих работах были получены вероятности s-фотонных переходов такого типа для s =2 и s =3 в случаях линейной и циркулярной поляризации накачки. Эффект был обнаружен экспериментально при исследовании края трехфотонного поглощения в кристаллах n-InAs, облучаемых CO2- лазером. Как показал проведенный анализ, в этом случае проявляются и мнофотонные межзонные переходы с участием фононов, причем существенную роль играет неравновесность колебательной подсистемы. Найденные из теории зависимости темпа генерации неравновесных электрондырочных пар от интенсивности света j, типа поляризации (линейной или циркулярной), дефицита энергии 3 непротиворечивым образом описывают совокупность экспериментальных результатов. При больших интенсивностях света j, как мы показали выше, эффект характеризуется концентрационной неустойчивостью, которая, в принципе, может привести к оптическому пробою материала.
В главе 6 настоящей монографии рассматриваются многофотонные переходы с участием свободных носителей в непрямозонных кристаллах. Развитая теория применяется для интерпретации экспериментальных дан-
ных по поглощению мощного излучения с энергией кванта hω = 1.17 эВ в нанокристаллах AgBr.
16
§1.4. Многофотонная лавина
Процессами, в которых поглощение одного или нескольких фотонов и передача энергии происходит в одном элементарном акте, обусловлены не только эффекты межцентровой передачи возбуждения с участием фотонов (см., например, [26-28]), обсуждавшиеся выше эффекты типа оптического трамплина и межзонного поглощения света с участием свободных носителей, но также и новый нелинейно-оптический эффект, который мы называем многофотонной лавиной. Этот эффект возникает при очень высоких уровнях возбуждения в прозрачных широкозонных полупроводниках или диэлектриках, описываемых в рамках трехзонной модели электронного энергетического спектра. При эффекте многофотонной лавины, как и случае «обычной» фотонной лавины имеется пороговое jth значение интенсивности света, такое, что при j, близких к jth, небольшое увеличение интенсивности приводит к резкому увеличению скорости генерации неравновесных носителей, концентрация которых может при этом достичь величины, достаточной для развития процесса пробоя материала. Теория эффекта многофотонной лавины представлена в главе 5.
Отметим, что данная монография, основанная на оригинальных работах авторов [29 - 41], выпонена в рамках проекта Рособразования РНП
2.1.1.1089.
17