Материал: Эффект фотонной лавины в кристаллах и наноструктурах. Монография (Перлин), 2007, c.120

пульсы длительностью 5–7 пс с энергией фотонов 3.51 эВ для актиничного излучения и 1.17 эВ для неактиничного излучения (длины волн 355 и 1060 нм соответственно). Плотность падающей энергии актиничного излучения (λ = 355 нм) составляла 10-3 Дж/см2, что соответствовало плотности поглощенных фотонов и максимального числа генерируемых электроннодырочных пар 8 1018 см-3. В отсутствие коротковолнового возбуждения (кривая, обозначенная символом ô) почернение проявленного фотослоя характеризовалось резким подъемом, начиная с плотности мощности вблизи 150 ГВт/см2. В случае использования коротковолнового возбуждения с указанной плотностью мощности и точном совмещении импульсов начало подъема этой зависимости сдвигалось до 40 ГВт/см2, что соответствовало увеличению почернения проявленного фотослоя в 4 раза по сравнению с достигнутым в отсутствие действия неактиничного излучения. Значительно снижалась и крутизна упомянутой зависимости.

Рис. 6.6. Зависимость плотности почернения проявленного фотослоя D от плотности мощности импульсов неактиничного излучения j при одновременном действии с импульсами возбуждающего актиничного излучения для длительности импульсов 5 пс – É и в отсутствии возбуждающих импульсов актиничного излучения – ô

Увеличение времени задержки импульсов неактиничного излучения относительно возбуждающих импульсов актиничного излучения приводило к монотонному снижению эффекта и увеличению требуемой плотности

103

мощности по сравнению с одновременным воздействием импульсов в 1.5– 3 раза при задержках от 100 до 500 пс.

Рис. 6.7. Модель энергетической структуры с непрямой запрещенной зоной (AgBr): валентная зона v и две области зоны проводимости c1 и c2: прямые ли-

нии со стрелками обозначают фотоны с энергией hωna для неактиничного излучения и hωa для актиничного излучения

Для теоретического описания наблюдаемого нелинейного поглощения в кристаллах AgBr воспользуемся двухзонной моделью энергетической структуры, состоящей из валентной зоны v и зоны проводимости c, где выделим две области: c1 вблизи минимума в точке Γ1 в центре зоны Бриллюэна и c2 вблизи максимума в точке L1′ вблизи границы зоны Брил-

люэна. Ширина каждой из областей предполагается малой по сравнению с hωna (рис. 6.7). Рассмотрим основные переходы, существенные для на-

блюдаемых процессов. Под действием импульсов мощного длинноволнового неактиничного излучения идут «обычные» многофотонные межзонные переходы. К их числу относятся (см. рис. 6.7):

104

а) непрямые межзонные трехфотонные переходы с участием фонона; б) прямые четырехфотонные переходы вблизи центра зоны; в) прямые четырехфотонные переходы между верхней ветвью Λ3 валентной зоны и нижней ветвью Λ1 зоны проводимости;

г) прямые пятифотонные переходы между ветвью 5 валентной зоны v и ветвью 1 зоны проводимости с.

Отметим, что четырехфотонные переходы типа б) являются запрещенными, что существенно уменьшает их вероятность.

Во время совместного действия актиничного и неактиничного излучений в рассматриваемой системе становятся возможными межзонные переходы с поглощением одновременно одного фотона актиничного излучения и одного или двух фотонов неактиничного излучения (см. рис. 6.7), которые идут в тех же областях зоны Бриллюэна, что и четырехфотонные и

пятифотонные переходы б), в), г) (hωa = 3 hωna). Под действием актиничного излучения идут непрямые однофотонные переходы между потолком валентной зоны вблизи точки L3′ на границе зоны Бриллюэна и областью c1

зоны проводимости аналогичные трехфотонным переходам а) для неактиничного излучения.

Кроме перечисленных выше процессов к рождению неравновесных электрон-дырочных пар приводят также межзонные переходы с участием свободных носителей (для определенности рассматриваем электроны). Именно процессы такого рода (мы называем их процессами оже-типа) играют ключевую роль при интенсивностях jna t 1011 Вт/см2.

В условиях проведенных экспериментов актуальны три процесса оже-типа (рис. 6.8):

д) «обычная» ударная ионизации – электрон-дырочная пара рождается за счет кинетической энергии свободного электрона; е) электрон-дырочная пара рождается за счет кинетической энергии свободного электрона и энергии поглощаемого фотона;

ж) электрон-дырочная пара рождается за счет кинетической энергии свободного электрона и энергии двух поглощаемых фотонов.

При учете условий сохранения энергии и импульса, необходимых для того, чтобы могли происходить процессы д), е), ж), выясняется, что участвующие в этих процессах свободные электроны должны находиться в области c2.

На первый взгляд, может показаться, что бесфотонный процесс заведомо имеет гораздо большую вероятность, чем процессы с участием фотонов. Очевидно, однако, что число стимулирующих такой процесс электро-

105

интенсивностях света это с избытком компенсирует увеличение порядка процесса.

Попасть в область c2 электроны могут за счет следующих процессов: з) двухфотонные внутризонные переходы (в т.ч., с участием фононов) под действием неактиничного излучения между областями c1 и c2;

и) каскад из двух однофотонных внутризонных переходов (в т.ч., с участием фононов), в результате которых электроны попадают из области

c1 в c2;

к) однофотонные внутризонные переходы из области зоны Бриллюэна, куда электроны попадают в результате четырехфотонных переходов типа в), в область c2.

Очевидно, в область c2 попадет лишь часть электронов, попавших в зону проводимости за счет переходов в), тогда как остальные электроны в результате внутризонной релаксации окажутся вблизи дна зоны в области

c1.

Кинетику фотопереходов будем описывать с помощью системы балансных уравнений для заселенностей p дырок в валентной зоне и электронов n1 и n2 соответственно в областях c1 и c2. Для составления уравнений баланса необходимо помимо указанных выше переходов учесть процессы внутризонной релаксации, благодаря которой фотовозбужденные электроны возвращаются из области c2 в c1. В результате система уравнений баланса принимает вид:

с начальными условиями n1(0) = n10, n2(0) = 0. В формулах (6.20) σij(n) – се-

чения n-фотонных оптических переходов между зонами i и j, σv(3)1 – сечение трехфотонного перехода с участием длинноволнового оптического фонона, σv(1a+n) – сечение (n+1)-фотонного перехода, где n фотонов неактиничного излучения и один фотон актиничного излучения, σv(1a) – сечение однофотонного перехода под действием актиничного излучения, σv(42+1) – сечение каскадного процесса, включающего межзонный четырехфотонный переход между верхней ветвью Λ3 валентной зоны и нижней ветвью Λ1 зоны проводимости и внутризонный однофотонный переходы, а σv(a2+2) – сечение аналогичного каскадного процесса с участием актиничного фотона, W21 – скорость внутризонной релаксации для зоны проводимости, γn jn n2 –

107