Материал: Киреев В.В. Высокомолекулярные соединения (2013)

Внимание! Если размещение файла нарушает Ваши авторские права, то обязательно сообщите нам

4.2. Стадии поликонденсационных процессов

407

^АВ

^АВ

(4.48)

^АВ + РАА

РАВ + ^ВВ

 

где РАА, Рвв и РАВ — доли диад указанного состава.

Для гомополимера РАВ = 0 и, следовательно, Ви = 0. Для регу­ лярно чередующегося сополимера РАА = Рвв = 0 и Вм= 2. Стати­ ческому сополимеру отвечает значение Вм= 1. Когда преобладает чередование звеньев, Вм > 1, а при преимущественно блочном строении Вм< 1.

Наиболее типичными случаями сополиконденсации является взаимодействие двух мономеров, из которых каждый в отдельно­ сти не способен образовать полимер (гетерополиконденсация моно­ меров а -а и b -b ), а также интер-би-сополиконденсация (реакция двух мономеров а -а и одного b -b при эквивалентном соотноше­ нии реагирующих функциональных групп).

Поликонденсация мономеров а -а и b -b, примеры которой приведены выше, является простейшим случаем сополиконденса­ ции, для которого в схеме (4.46) k\ = 0, k3 = 0 и £2 = ^4- Поэтому в уравнении (4.47) имеем А'/В' = 1, или А' = В'. Это означает, что об­ разующийся сополимер состоит из эквимолярных количеств зве­ ньев А и В со строгим их чередованием —А -В -, так как образова­ ние гомодиад - А - А - и - В - В - здесь невозможно (k\ = 0 и &3 = 0).

Интер-би-сополиконденсация является еще одним простым и важным методом получения сополимеров в ступенчатых про­ цессах; это поликонденсация двух однотипных мономеров для ге­ терополиконденсации (сомономеры типа а -а ) с третьим (интер­ мономером типа b -b), например:

H2 N - A - N H 2

QX

/ Р

 

+ 2

; c - R - ( £

H 2N в N H 2

C Y

Cl

Этот тип сополиконденсации характеризуется двумя констан­ тами скорости образования макромолекул

 

h

 

О

О

 

 

II

И

H2N —A -N H 2 + C10C—R—COC1

— N H -A — N H - C - R - C —

 

 

 

О

О

H2N—в —NH2 + СЮС—R—COC1

— N H -B — N H -C - R -C —

а состав сополимера выражается соотношением

 

A'

d[A] *,[A][R]

*t[A]

 

В7

rf[B] = fe2[B][R]

= Ш '

 

Обозначив k\/k2 = г и заменив текущие концентрации [А] и [В] на [А] = [А]0[А'] и [В] = [В]0[В'], где [А]0 и [В]0 — исходные кон-

408

Глава 4. Ступенчатые процессы образования макромолекул

центрации мономеров А и В; [А'], [В'] — концентрации мономер­ ных звеньев А и В, вступивших в полимерную цепь, после интег­ рирования получим

] 0 - [А']

] 0 - [В'] у

] 0

] 0

(4.49)

. ’

На рис. 4.12 представлены результаты сополиконденсации дихлорангидрида изофталевой кислоты со смесью я-фенилендиа- мина и диолов, в качестве которых использованы малоактивный гидрохинон и его активное бмс-(Р-гидроксиэтильное) производное:

где X — просто связь (гидрохинон) или группа СН2СН20 (бис-р- гидроксиэтилгидрохинон).

При замене части я-фенилендиамина на относительно актив­ ный сомономер (бг/с-р-гидроксиэтилгидрохинон) кривая состава сополимера мало отличается от кривой состава сополимера, полу­ ченного без использования сомономера В (см. рис. 4.12, кривая 2). В случае малоактивного сомономера В (гидрохинон) сополимер оказывается обедненным звеньями этого сомономера, при этом существенно понижается и молекулярная масса сополимера.

Строение цепей сополимеров, образующихся при интер-би-со- поликонденсации, характеризуют по относительному содержа­ нию триад -ARAR-, -A RBR - и -BRBR -, которые по сути иден­ тичны диадам.

0,2 0,4 0,6 0,8 1,0

Содержание мономера В в исходной смеси, мол. доли

Рис. 4.12. Зависимость содержания в сополимере звеньев сомономера В

от его содержания в исходной смеси при сополиконденсации дихлор­ ангидрида изофталевой кислоты со смесью двух мономеров А и В :

А — л<-фенилендиамин; В — я-ф енилендиам ин ( 1); 6ис-(р-гидрокси)гидрохинон (активны й сомономер) (2); гидрохинон (м алоактивны й сомономер) ( 3 )

№. Стадии поликонденсационных процессов

409

4.2.6. Трехмерная поликонденсация

Поликонденсацию мономеров, из которых хотя бы один имеет функциональность три и более, называют трехмерной. При трех­ мерной поликонденсации образуются полимеры пространственно­ го сетчатого строения, имеющие большое практическое значение.

Ниже приведено схематическое изображение трехмерного по­ лимера, образующегося при совместной поликонденсации трех­ функционального мономера

А

и дифункциональных мономеров А -А и В -В (реакция возможна только между звеньями А и В; соотношение последних эквива­ лентное):

vAA/А

^АВ-ВА-АВ'Ааг

AB— BA—AB— ВА

 

 

чА А / А

АВ-

-ВА

 

 

I

 

 

А

 

 

В

 

 

I

 

 

В

 

 

А

<лага

АВ—BA

АВ В'Ааа

Полимеры такого типа образуются при поликонденсации изофталевой кислоты, этиленгликоля и триметилолметана, при­ чем расстояние между узлами сетки будет возрастать с увеличе­ нием доли бифункционального диола (значения х):

сн2он

I

 

 

соон

 

 

JCHOCH2CH2OH+^HOCH2CHCH2OH +ZHOOC

 

 

О

О 1 г

 

 

 

 

о

1

II

 

 

 

 

II

0CH2CH20 C-nr^V--C------- ОСН2СН-СН2

 

 

 

С ч А А А

Ц Т

Jx L

! |

 

X

 

X

 

сн2

Jy

 

 

 

о—

П

— O C H 2C H 2 vA A ,

 

 

ои

О

]

и

Средняя функциональность

исходной реакционной смеси по

ОН-содержащим мономерам

н равна

/•он =

2х+3у

Уср

х +у

 

410

Глава 4. Ступенчатые процессы образования макромолекул

При равномолярном соотношении этиленгликоля и триметилолметана/СрН = 2*0,5 + 3-0,5 = 2,5. Следовательно, для эквива­ лентного соотношения реагирующих функциональных групп не­ обходимо для смеси по 0,5 моль указанных полиолов использовать 2,5/ / соон = 2,5: 2 = 1,25 моль дикарбоновой кислоты.

При поликонденсации эквивалентных количеств мономеров

А

и В -В расстояние между узлами сетки окажется более коротким, равным фрагменту - А - В - В - А - . Пример гетерополиконденса­ ции трех- и дифункционального мономеров приведен выше (схе­ ма (4.6)).

На ранних стадиях трехмерной поликонденсации образуются разветвленные макромолекулы, имеющие каждая более двух кон­ цов. На более глубоких стадиях процесса происходит постепен­ ное взаимодействие разветвленных макромолекул друг с другом с формированием сетчатой структуры с бесконечно большой мо­ лекулярной массой.

Характерной особенностью трехмерной поликонденсации яв­ ляется то, что процесс никогда не доходит до конца, т.е. в реакци­ онной системе всегда остаются непрореагировавшие функцио­ нальные группы. Предельная глубина превращения р<х> для полифункциональных мономеров равна отношению числа проре­ агировавших функциональных групп к числу исходных функцио­ нальных групп. Если смесь мономеров имеет функциональность / ср, число исходных молекул Щ и число образовавшихся молекул полимера N, то число функциональных групп, вступивших в по­ ликонденсацию, будет 2(N0 - N), а

2(N0 - N )

(4.50)

^о/ср

Так как Щ/N = путо

2

2

Роо

(4.51)

/ср

/срЯ

При / ср = 2 уравнение (4.51) переходит в известное для линей­ ной поликонденсации выражение (4.24), а п р и /ср> 2 и п —*• оо (гелеобразование) — в уравнение (4.7):

2

Роо =Рг ~Г~.

/ср

М. Стадии поликонденсационных процессов

411

В случае гетерополиконденсации мономеров А и В последнее уравнение обычно используют в виде

1 1

/ а / в

Практически важным в трехмерной поликонденсации являет­ ся определение момента гелеобразования, т.е. глубины превраще­ ния, при которой система оказывается как бы одной макромоле­ кулой. Экспериментально точку гелеобразования определяют по потере системой текучести. Теоретический расчет точки гелеоб­ разования основан на вероятностном подходе. Для этого вводят понятие коэффициента разветвления — вероятности того, что данная функциональная группа разветвляющей единицы (напри-

.А мер, фрагмента А — <Г ) окажется связанной с другой такой же

7V

единицей. Флори показал, что для системы, содержащей разветв­ ляющий узел с функциональностью / (J > 3), критическое значе­ ние коэффициента разветвления а крит, при котором в системе по­ является гель, равно

1

а крит —у _ ^ •

(4 .52)

Если в системе имеются разветвляющие единицы нескольких типов, то в уравнение (4.52) необходимо подставить значение/ср. Важным является то обстоятельство, что при а выше критического не все молекулы входят в бесконечную сетку; до тех пор пока а крих не станет равным единице, в системе наряду с гелем будут нахо­ диться и молекулы конечных размеров.

Однако пользоваться коэффициентом разветвления на прак­ тике неудобно, поэтому вместо него используют степень завер­ шенности реакции р (глубину превращения).

Если в системе присутствуют только два трифункциональныхмономера

А

В

А

и В

А

В

то вероятность того, что функциональная группа разветвляющей единицы прореагирует с другой разветвляющей единицей, равна

вероятности того, что эта группа вообще прореагирует, т.е. а = р.

А

При наличии в системе мономеров А

и В -В при экви-

А