Автореферат: Разработка технологии комплексной очистки жидких радиоактивных отходов

05.23.04. - Водоснабжение, канализация, строительные системы охраны водных ресурсов

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

Тема:

Разработка технологии комплексной очистки жидких радиоактивных отходов

Ларионов С.Ю.

Москва - 2011

Работа выполнена в ОАО «Всероссийский научно-исследовательский институт неорганических материалов им. А.А. Бочвара»

Научный руководитель: доктор технических наук, старший научный сотрудник Рябчиков Борис Евгеньевич

Официальные оппоненты:

доктор технических наук, профессор Первов Алексей Германович

доктор химических наук, старший научный сотрудник Милютин Виталий Витальевич

Ведущая организация: ГУП МосНПО «Радон»

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ФГБОУ ВПО «Московский государственный строительный университет».

Ученый секретарь диссертационного совета Орлов В.А.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. В настоящее время наметились тенденции роста доли атомной энергетики в общем энергобалансе страны. По различным оценкам в настоящее время она составляет 15-17%. К 2030 г. планируется довести эту составляющую до 25%.

Радиоактивные отходы образуются при эксплуатации ядерных реакторов различных типов, на всех стадиях ядерного топливного цикла. Кроме того, остаются проблемы отходов, накопленных за весь период существования атомной отрасли. Они также требуют безотлагательного решения. Строительство и ввод в эксплуатацию новых энергоблоков неизбежно приведет к образованию новых объемов радиоактивных отходов.

Большую долю РАО составляют жидкие радиоактивные отходы (ЖРО) среднего и низкого уровня активности. Для их обезвреживания на многих предприятиях атомной промышленности используются технологические схемы и сооружения, разработанные от 20 до 50 лет назад. Во многих случаях оборудование и материалы устарели морально и физически. При этом нормы на сброс радионуклидов в окружающую среду постоянно ужесточаются. В тоже время, появились современные сорбционные материалы, новое технологическое оборудование, системы управления, позволяющие существенно улучшить существующие схемы очистки ЖРО и создающие предпосылки для разработки новых аппаратурно-технологических схем.

Изменившиеся условия дают возможность для поиска и создания принципиально новой аппаратурно-технологической схемы очистки ЖРО, которая обеспечивая необходимую степень очистки, позволяла бы получать конечные отходы минимального объема при сокращении затрат на переработку, транспортировку и захоронение РАО.

Все экспериментальные работы по теме диссертации проводились на Московской станции переработки жидких радиоактивных отходов.

Целью данной работы являлся поиск и отработка новых технологических приемов, методов, реагентов, сорбентов, оборудования, которые обеспечивают решение задачи повышение эффективности и экономичности переработки жидких радиоактивных отходов.

Объект исследования - жидкие радиоактивные отходы низкого уровня активности, поступающие на Московскую станцию переработки ЖРО.

Предмет исследования - процессы очистки ЖРО сложного радионуклидного состава.

Задачи исследований. В ходе работы были решены следующие задачи:

- проведен анализ существующих методов очистки ЖРО;

- проделаны эксперименты по очистке ЖРО в лабораторных условиях различными методами;

- испытан ряд селективных сорбентов предлагаемых различными производителями;

- показано, что для очистки ЖРО сложного радионуклидного состава необходима комбинация различных методов очистки;

- разработана новая технологическая схема очистки ЖРО и проверена на отходах, поступающих на МСП;

- произведена разработка оборудования и создана опытно-промышленная установка комплексной очистки ЖРО;

- проведены испытания разработанных технологических процессов и инженерно-конструкторских решений в производственных условиях.

Научная новизна. Научная новизна состоит в исследовании и сравнении в условиях реального производства различных селективных сорбентов; создании конструкций высокоэффективных аппаратов для осуществления процессов осаждения, фильтрации, противоточного ионного обмена, разработке новой аппаратурно-технологической схемы очистки жидких радиоактивных отходов с использованием наиболее современного оборудования, материалов и систем управления. При этом:

- научно обоснован новый способ очистки ЖРО от б - излучающих радионуклидов и ¹³⁷Cs, основанный на применении ферроцианидного осаждения с использованием избыточных концентраций ионов железа с последующим их окислением и фильтрацией осадка на специальной каталитической загрузке;

- исследован и оптимизирован процесс ферроцианидного осаждения путем использования высокоточной дозирующей техники, разработаны эффективные аппараты смешения реагентов;

- предложен способ противоточной регенерации ионообменного фильтра, позволяющий получать регенерат минимального объема без использования емкостного оборудования;

Научная новизна результатов работы подтверждена патентами Российской Федерации №2254627, №55357, №55359, №56216.

Достоверность и обоснованность научных положений, выводов и рекомендаций подтверждается сходимостью расчётных и экспериментальных результатов, применением стандартных методик измерения с использованием оборудования и измерительной аппаратуры, обеспечивающих достаточную точность полученных данных, а также последующей обработкой результатов исследований.

Практическая значимость и реализация результатов работы:

- разработана новая технологическая схема очистки ЖРО;

- разработаны методы интенсификации процессов ферроцианидного осаждения и конструкции аппаратов для его осуществления;

- создана опытно-промышленная установка очистки ЖРО;

- переработано более 8000 м³ реальных ЖРО, поступающих на Московскую станцию переработки;

- проведены испытания селективных сорбентов различных производителей, показана возможность глубокой очистки ЖРО МСП от ¹³⁷Cs способом селективной сорбции;

- создана опытно-промышленная установка доочистки ЖРО от ¹³⁷Cs;

Научные положения, выносимые на защиту:

- обоснование аппаратурно-технологической схемы комплексной очистки ЖРО;

- способ коагуляционно-сорбционной очистки ЖРО;

- предлагаемые конструктивные решения узла дозирования и смешения реагентов;

- способ регенерации ионообменного противоточного фильтра с фракционированием регенерата.

Апробация работы. Материалы, изложенные в диссертационной работе докладывались и обсуждались на 20 Бочваровском конкурсе молодых ученых и специалистов (Москва, ВНИИНМ, 2001 г.); на 22 Бочваровском конкурсе (Москва, ВНИИНМ, 2003 г.); Московском семинаре по радиохимии (Москва, ГЕОХИ РАН, 2005 г.); 2 Российской научной конференции «Материалы ядерной техники» (Краснодарский край, г. Туапсе, б/о "Агой", ВНИИНМ, 2005 г.); 5 Российской конференции по радиохимии «Радиохимия-2006» (Московская обл. г. Дубна, ОИЯИ, 2006 г.); 6 Российской конференции по радиохимии «Радиохимия-2009» (Московская обл. г. Дубна, ОИЯИ, 2009 г.); Научно-технической конференции «Обращение с жидкими радиоактивными отходами низкого и среднего уровня активности» посвящённой 50-летию Московской станции переработки (Москва, ВНИИНМ, 2009 г.); Всероссийской Научно-технической конференции «Мембраны 2010» (Москва 2010).

Публикации. Материалы по теме диссертации представлены в 17 опубликованных работах, в том числе патенте РФ на изобретение и 3 патентах РФ на полезную модель.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, 5 глав, основных выводов, списка литературы, содержащего 136 наименований и 4 приложений. Работа изложена на 174 страницах, содержит 34 рисунка и 23 таблицы в тексте. Приложения на 15 страницах.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность научно-технической проблемы создания новой аппаратурно-технологической схемы очистки ЖРО. Сформулированы цель работы и основные задачи исследований, направленные на ее достижение, отмечены научная новизна и практическая значимость.

В первой главе рассмотрены существующие методы очистки жидких радиоактивных отходов, а также их аппаратурное оформление. Показано, что каждый существующий метод позволяют очищать ЖРО лишь от отдельных групп радионуклидов, и очистку ЖРО сложного радионуклидного состава возможно осуществлять лишь комбинацией методов.

На основе проведенного анализа научно-технической информации показано, что при выборе технологии очистки низкоактивных отходов, содержащих различные б-, в-, г- излучающие радионуклиды целесообразно провести исследования по селективному выделению радионуклидов осадительным и фильтрационным методами, а также проверить возможность применения современных технологий ионного обмена для переработки ЖРО.

Вторая глава посвящена исследованиям различных методов очистки ЖРО. На основании выводов из литературного обзора были проведены работы по исследованиям различных методов очистки на растворах, поступающих на Московскую станцию переработки ЖРО. Целью данных работ являлся поиск методов, позволяющих эффективно очищать ЖРО низкого уровня активности и при этом максимально сократить количество вторичных отходов. Поскольку, как было отмечено выше, ЖРО сложного состава нельзя очистить каким-либо одним методом, был осуществлен комплексный подход к разработке технологии очистки.

В качестве объекта исследований использовались жидкие радиоактивные отходы низкого уровня активности, поступающие на Московскую станцию переработки ЖРО. По химическому составу они близки к воде Московского водопровода (рН-7,4; Са²⁺-3,0 мг-экв/л; Мg²⁺-0,85 мг-экв/л; Na⁺-1,9 мг-экв/л; Cl^--0,8 мг-экв/л; SO₄^2--0,7 мг-экв/л; HCO₃^---3,5 мг-экв/л; NO₃^---0,7 мг-экв/л). Они могут содержать самый разный набор радионуклидов, в основном ¹³⁷Cs, ⁹⁰Sr, ⁶⁰Co, ²³⁹Pu и ²⁴¹Am, в изменяющемся соотношении. Графики состава поступающих ЖРО приведены ниже.

В таблице 1 показана эффективность ферроцианидного осаждения при очистке от радионуклидов цезия.

Таблица 1

Зависимость степени очистки от введенного катиона тяжелого металла

Проведены испытания ряда производимых в России селективных сорбентов. Сделан вывод, что при использовании указанных на Рис. 1а сорбентов необходимая степень очистки по ^134,137Cs в соответствии с НРБ-99 вполне достижима.

Рис. 1а. Очистка ЖРО от ¹³⁷Сs

Рис. 1б. Очистка ЖРО от ⁹⁰Sr

При разовом использовании сорбента объем твердых отходов, поступающих на захоронение, будет составлять менее 0,01% от объема очищенных отходов. Главным критерием данного процесса становится экономическая эффективность и возможность создания легко транспортируемого контейнера с отработанным сорбционным материалом, отвечающего требованиям радиационной безопасности. Нами предложена собственная конструкция фильтра-контейнера.