релаксации быстро поступает на 4£д/, и далее разменивается на сумму возбуждений Чии (Ег3+) и 2F»/t (Yb3+) посредством кроссрелаксации [22]
(1) |
•&,, ->- 4-1, (Ег3*): >РЧ, - *A/t (Yb3+). |
На уровнях мультиплета 2Л/, аккумулируется также энергия, поглощенная собственно ионами Yb3+, и энергия возбуждения состояний iI»/t и */»/, актива тора, поскольку из-за резонансного характера обмена
(2) |
Ч»и Ч»и (Ег3+): 2FVt *FV, (Yb3+) |
и вследствие существенно большей концентрации ионов Yb3+ подавляющая часть обобществленных возбуждений мультиплетов *1»/. н 2F^, локализуется на ионах Yb3+. Следующим шагом энергия, запасенная на уровнях состояний и 2Л/»1 преобразуется в энергию возбуждения посредством процесса ап-
конверсии [13]
(3)3А/, - 3A,, (Yb3+): Ч„,, - ‘А,, (Ег3+).
Поскольку процесс генерации в канале 4F»/t —>- 47«/„ восполняет убыль воз буждений на связанных мультиплетах 47»/, и 2К/„ возникающую в результате суммирования (3), то отсюда следует, что, во-первых, на СИ расходуется энер гия возбуждений состояния 47и/г, причем с каждым актом генерации сопря жено тепловыделение (~1000 см-1) вследствие нерезонансного процесса (3), а во-вторых, процесс суммирования (3) не обеспечивает дезактивацию нижнего лазерного мультиплета 4/u/t. Эту функцию осуществляет процесс
(4) 2FVs -v V .,. (Yb8+): 4/.v, 4FV, (Er>+),
протекающий со скоростью, достаточной для установления стационарной ин версии населенностей уровней состояний 4F»ft и 47п/, [13].
Из изложенного ясно, что при двухмикронной генерации ионы Yb3+ в крис таллах BaYb2F8 — Ег3+ играют исключительно важную роль. Они выступают, во-первых, в роли обычного сенсибилизатора; во-вторых, обеспечивают преоб разование возбуждений мультиплета 4&/, в возбуждения состояния 4F»/t посредством двух последовательных межцентровых переносов энергии (1) и (3), и, наконец, в-третьих, стимулируют дезактивацию конечного лазерного состоя ния 4ujt за счет преимущественной локализации обобществленных возбужде ний на уровнях мультиплета 2F»/t ионов Yb3+ и благодаря процессу (4).
В описанной картине энергопреобразования в кристаллах BaYb2F8 — Ег8+ отсутствуют каналы потерь, кроме обычных люминесцентных и нерезонансных обменов энергией между коактиваторами. Необходимость их учета выявилась в ходе изучения в [26] генерационных параметров концентрационной серии кристаллов BaYb2F8 — Er3*. Основные результаты этих экспериментов пред ставлены на рис. 7.10. Видно, что концентрационные зависимости пороговой энергии возбуждения (Еа), энергии (7?си) и КПД двухмикронной генерации имеют экстремум при Сег = 8 -ч-10 ат.%. Для интерпретации этих данных в [26] была получена также зависимость максимальной заселенности началь ного лазерного состояния 4F./, от Сег при Ев03б = const (рис. 7.10, в). По скольку люминесцентное время жизни (тлюм) состояния iF>/t в изученном интервале изменения Сег практически не сокращается (рис. 7.10, в), то сущест венное понижение максимальной заселенности этого мультиплета при воз растании Сег и ЕВОяб — const может быть следствием лишь уменьшения эф фективности преобразования поглощенной энергии накачки. Другими словами, увеличение Сег приводит к интенсификации дополнительных механизмов энергетических потерь. Чтобы определить их природу, вспомним, что на на качку состояния 4F*/t и в генерации двухмикронного СИ идет энергия воз буждения мультиплета 47i»/t. Поскольку населенности состояний 47и/, и 97*/f достаточны для протекания процессов суммирования, то в качестве механизма
дезактивации 4/п/г можно предположить следующее ап-кояверсионное взаимо действие:
(5) (Er3+): <Ly, ■* Ч.и (Ет3+).
Дополнительным аргументом в пользу выбора такого канала энергопотерь может служить наблюдаемая квадратичная (в соответствии с диполь-дпполь- ным характером переноса энергии) зависимость его скорости от концентрации ионов Ет3+ (рис. 7.11).
Выполненный в [26] анализ показал, что учет механизмов энергопотерь (5) и обсуждавшегося в [27] процесса
(6)•Д/1-**Л /.(УЪ*): * Д ,.-* Я ./.(Ег“ ).
вспектроскопической модели лазерной среды BaYb2F8 — Ег3+ (рис. 7.9) явля ется достаточным для количественного описания с ее помощью эксперименталь
ных данных по населенностям рабочего состояния в частности концентра ционной зависимости, приведенной на рис. 7.10, в. При этом падение эффектпв-
Рис. 7.10. Зависимости пороговой энергии возбуждения СИ, энергии и КПД двухмикронноп генерации от концентрации ионов Ег*+ в BaYb2F8 при £ воаб = 200 Дж (а), а также концен
трационные зависимости тлюм (Ъ) и заселенности начального лазерного состояния *F,, (в)
[26]
Штриховой кривой показаны результаты расчета N (4^о/2)
*п,Аж
Рис. 7.11. Зависимость вероятностп ап-конверсионного процесса (5) с участием состо
яния |
ионов |
Ег*+ в |
BaYb2F8 от |
СЕг [26] |
|
Штрихами показана |
нормировоч |
|
ная линия с |
si = 2 |
|
мости заселения мультиплета 4F«/t (см. рис. 7.10, в) в области высоких кон центраций активатора обусловлено процессом (5), а в области малых значений Сег — процессом (6). Таким образом, оптимальное значение Сег д л я возбужде
ния двухмикронной генерации на переходе *-Лу* лежит в интервале 8 - 1 1 ат.%.
7.1.3.Ступенчатые an-конверсионные лазерные схемы кристаллов
с(Tm3+ -\- Yb3+)-системой активаторов
Генерация ионов Т т 3+ по ступенчатым функциональным схемам впервые по лучена в [10, 111 во фторидных анизотропных кристаллах BaYbaFs и LiYbF* при их возбуждении излучением Nd-лазера (ХВозб = 1,054 мкм). Использо вание ступенчатых схем накачки позволило поднять число реализованных лазерных каналов иона Т т 3+ до шести, включив в него три новых, берущих начало с уровней мультиплетов sFt и 1СУ4 (см. табл. 7.1). Один из этих каналов *Gt -> 3H t является антистоксовым как по физике возбуждения своего началь
ного состояния, так и по длине волны генерации (Хеи = 0,649 мкм). Упрощенная диаграмма ступенчатых схем генерации ионов Тш3+, пред
ложенная в [2], а для конкретных кристаллов ВaYbaF8 — Tm3+ и LiYbF4 — Tm3+ обоснованная в 128], изображена на рис. 7.12, а. В этой схеме основными эле ментарными процессами, обеспечивающими инверсную заселенность уровней мультиплета 3F4 при накачке излучением Nd-лазера, являются нерезонансная передача энергии электронного возбуждения от сенсибилизаторных ионов Yb3+ к генерирующим ионам Т т 3+
(1)*F4t -> *FV, (Yb3+): 3# 6 -> 3Я 5 (Тт3+)
Рис. 7.12. Упрощенные диаграммы ступенчатых схем генерации ионов Тш3+ в лазерных кристаллах
а — СИ на переходах каналов *F4 -* »Н«,, и -* *F„ *П4 кристалла BaYb,F,—Tm»* при накачке ивлучением Nd-лавера [101; б — СИ на переходе навала ‘Г, -♦ *Ht кри сталла ВаУЬ,Р»—Tm*+ (СТ т = 1 ат.%) при ламповой накачке [28]
Обозначения, как на рис. 7.1
Р и с . |
7.14. Зависим ости sij и S |
s l j от -SBoag |
д л я |
к р и стал л а B aY b2F^—T m |
3+ [28] |
Пояснения в тексте
Р и с . 7 .13 . |
З ави си м ости |
м акси м альн ой |
засел ен н о сти у р о вн ей м ультнплетов ионов Т т 3+ |
в кр и стал л е B a Y b 2F8— T m 3+ (CTm = 1 |
а т .% ) от у д ел ьн о й поглощ енной эн ерги и и злуч ен и я |
||
N d -л азер а |
(тпоз0 » 1,2 |
ыс) [10] |
|
Штрихами показаны нормировочные лилии с si “ 1 и 2
с последующей многофононной безызлучательной релаксацией в канале 3Н й «и 3НЛи процесс суммирования возбуждений состояний 3Н4 (Тт8+) и SF*/, (Yb3+)
(2)V 4, -* V .,, (Yb**): SH4-4- V , (Tm**),
ea которым следует безызлучательная релаксация 3F2 |
3F4. Если же к пере |
|||
численным процессам добавляется третий акт |
перепоса |
энергии возбуждения |
||
ионов-сенсибилизаторов Yb3+ к ионам Т т 3+, |
находящимся в состоянии 3F4, |
|||
(3) |
*Рши |
(Yb3+): 3tf4 -► Ю4 (Тт3+), |
|
|
то происходит |
заселение мультиплета 1.(?4. |
|
|
|
В справедливости сказанного легко убедиться, анализируя эксперименталь ные зависимости населенностей состояний 3Ht, 3Ft и 1G4 иона Т т 3+ от погло щенной ионами Yb3+ энергии накачки для кристалла BaYb2F8 — Tm3+ (CTm =
= |
1 ат.%), представленные |
на рис. |
7.43. Так, |
совпадение |
наклона |
si {aFt) |
с |
суммой наклонов si (aF./, + |
3Я4) в |
интервале |
изменения |
энергии |
накачки |
от 10-4 до 10-1 Дж/см3 свидетельствует о том, что состояние 3F4 заселяется посредством суммирования возбуждений 2F»/, (Yb3+) и 3F4 (Tm3+) (рис. 7.14, а). В свою очередь, совпадение (в пределах погрешности эксперимента [10]) на клона si (1G4) и суммы наклонов si (3F4 + 2F»/,) показывает, что в заселении уровней мультиплета xGt участвуют возбуждения, накопленные на уровнях состояний аЛ/, (Yb3'*') и 3F4 (Tm3+).
Здесь необходимо отметить, что в процессе энергопреобразованпя в крис
таллах BaYb2F8 — Tm3+ (Стт — 1 ат.%) определенную роль |
играют |
кросс- |
|
релаксационные взаимодействия между ионами Т т 3+, а также |
между |
Т т 3+ |
|
и Yb3t, теоретические оценки скоростей которых даны в [28], |
и, |
кроме того* |
|
при использовании в качестве источника излучения накачки Nd-лазера «рабо тает» наведенное поглощение в канале 3Н4-> 3F2 [28].
В результате достигнутого уровня понимания энергоконверсионных свойств кристаллов BaYb2F8 — Tm3* и для их описания удалось предложить спектро скопическую модель лазерной среды [28], оперирующую только с накопитель ными (т. е. с заметно населенными) мультиплетами 3# 4, 3F4, lG4 и XD2 и воз бужденным состоянием сенсибилизатора 2Fi/s, учитывающую основные про цессы межцентровых и внутрицентровых релаксаций. На базе этой модели методом численного эксперимента были определены оптимальные концентра ции ионов Т т 3+ для получения генерации по ступенчатым схемам накачки. Выяснилось, что если в качестве начального лазерного состояния использо вать мультиплет 3F4, то концентрация генерирующих ионов Т т 3+ должна быть выбрана из интервала СТт = 1 — 1,5 ат.% [28]. При этом состояние 3F4 ока зывается самым заселенным среди всех накопительных уровней системы. В области концентраций ионов Tm3*, соответствующей Стш = 0,2 -г- 0,4 ат.%, наиболее заселенным оказываются уровни состояния 1G4 [28]. Поэтому в опы тах по ступенчатому возбуждению СИ с этого мультиплета следует применять кристаллы BaYb2F8 — Tm3+(Стт = 0 ,2 -н 0,4 ат. %). В полном соответствии с результатами спектроскопических исследований СИ каналов, берущих начало с мультиплета 3F4 3F4 3Н4 и 3Р4—> 3Я 5, было возбуждено в кристал лах* BaYb2F8 — Tm3* (CTm = 1 ат.%). С энергетической точки зрения лучшим из них оказался канал 3Р4—^3Я 4. В первых экспериментах [10] дифферен циальный КПД преобразования излучения стеклянного Nd-лазера в генерацию этого канала составил 11%. Предельное его значение оценивается в 55%.
В свою очередь, новые лазерные каналы ПК- (3G4—>■3Р 3) и видимого (1G,l —>■3Ht) диапазонов удалось возбудить излучением Nd-лазера (Хвоаб = = 1,054 мкм) в кристалле BaYb2F8 — Tm3* (Стт = 0,2 ат. %) [11]. В настоящее
время мультиплет XG4 является самым высокорасположенным |
в энергетической |
||
шкале (~ 2 2 000 см-1) среди |
лазерных начальных состояний 1 |
л13*-актпваторов, |
|
•с уровней которых получена |
генерация по ступенчатым сенсибилизационным |
||
схемам |
накачки. |
|
|
1. |
Импульсная полуторамикронная генерация кристаллов BaYb2FK— Tm3* |
||
при ламповой накачке. В возбуждении СИ кристалла BaYb2F8 — Tm3* при использовании широкополосного излучения импульсных Хе-ламп накачки участвуют абсорбционные переходы активатора и сенсибилизатора. Специ фика энергетического спектра ионов Тш3+ такова, что, начиная с Стщ = 1 ат.%, поглощенная энергия посредством серии резонансных кроссрелаксационных процессов (1) и (2) (см. рис. 7.12, б) в основном разменивается на совокупность возбуждений начального и конечного лазерных состояний канала 3F4 —> 3Н4. В присутствии возбужденных ионов Yb3+ происходит подпитка уровней мульти плета 3Ft за счет следующих друг за другом процессов передачи энергии
(3) 2FV, 2Fi/t (Yb3+): 3Н6 3Н Ъ(Tm3*),
безызлучательной релаксации 3Н б ~~ 3Н4 и, наконец, процесса суммирования
(4) zF4t 2FV, (Yb3*): 3Я4 3F4 (Tm3*)
с одновременной дезактивацией состояния 3Н4. Благодаря процессу (4) обра-< зуется стационарная инверсия населенностей уровней мультиплетов лазер ного канала при неблагоприятном соотношении их времен жизни тлюм (3F4) я; ж 70 мкс <^Г Тдюм (3Я 4) я? 10 мс. Сказанное подтверждается, в частности, тем,; что в генерационном эксперименте [28] длительность импульса накачки изме нялась от 0,3 до 1 мс. Тот факт, что для возбуждения генерации СИ канала *F4 —►3Н4 оказалась важной не мощность накачки, а ее энергия, доказывает ступенчатый характер функциональной лазерной схемы кристалла BaYb2F8 — Tm8* (Стт = 1 ат.%).