го лазера [11, 14]. Важное значение для физики лазерных кристаллов имеют накопленные знания о негативном влиянии кооперативных процессов па энер гетику СИ [15, 16] и тепловыделение в генерирующих Ьп3+-системах [17].
Эта глава посвящена результатам изучения многоуровневых ступенчатых функциональных схем лазеров на основе кристаллов, активированных Ln8+- ионами. Особое внимание будет уделено обсуждению факторов, посредством которых процессы суммирования энергии электронного возбуждения могут оказывать положительное воздействие на энергетику кристаллических лазеров, а также рассмотрению ап-конверсионных схем накачки на основе процессов ступенчатого поглощения.
7.1.Ап-конверсия и стимулированное излучение 1л13+-ионов в кристаллах при высоком уровне возбуждения
В поиске новых функциональных схем возбуждения генерации СИ кристаллов с Ьп3+-ионами, базирующихся на процессах ступенчатой сенсибилизации, представляется целесообразным использование лазерной накачки, поскольку высокие удельные энерговклады, присущие ей, существенно облегчают прояв ления нелинейных процессов суммирования энергии электронного возбуждения. Немаловажным фактором также является и то, что селективный характер воз буждения упрощает интерпретацию кинетики заселения накопительных уров ней Ьп3+-системы.
В отличие от ранее развиваемого направления слабоинтенсивной (светодиод ной) накачки антистоксовых люминофоров [5, 6, 18], по существу ограничиваю щего себя двухступенчатыми процессами сенсибилизации, использование мощ ного лазерного возбуждения выводит физику активированных кристаллов в новую область исследований, где существенную роль играют многоступен чатые процессы. Центральное место в этих исследованиях занимают следующие вопросы. К каким состояниям Ьп3+-активатора будут транспортировать энер гию ступенчатые процессы при высоком уровне возбуждения? Смогут ли уров ни возбужденных таким образом состояний быть начальными для лазерных переходов?
7.1.1.Ступенчатые ап-конверсионные лазерные схемы кристаллов с (Но3+ -{- УЬ3+)-снстемой активаторов
Эффект антистоксова преобразования ИК-излучения в кристаллах, коактивированных ионами Но3+ и Yb3+, впервые наблюдался в [19]. Для объяснения зеленой люминесценции (канал 5S 2 —у 6/ 8) кристалла CaF2 : Yb3+ — Но3+ авто
ры этой работы предложили двухступенчатую ап-конверспонную схему, вклю
чающую в |
себя безызлучательный перенос энергии |
от |
Yb3+ к ионам |
Но3+, |
за которым |
следует акт поглощения кванта накачки |
на |
переходе 5/ 6 |
6S2t |
непосредственно заселяющий уровни люминесцируклцего мультиплета 6Ss. Эта схема в 120] была уточнена в духе концепции ступенчатой сенсибилиза ции, предложенной в [2], и вместо поглощения с возбужденного состояния */в ионов Но3+ был оставлен в качестве основного процесс
2FV, 2^/,(Yb8+): Ч6-> <\S2 (Но3+),
имеющей большую эффективность (рис. 7.1, б). В таком виде схема была ис
пользована |
в ]7] для |
объяснения работы первого ап-конверснонного лазера |
на основе |
кристалла |
Ва (Y, Yb)2F8 — Но3+. |
Переход к высокоинтенсивиой накачке кристаллов BaYb2F8 — Но3+, вы полненный в [8, 15], позволил установить, что схема рис. 7.1, б является лишь начальной частью более общей схемы (рис. 7.1, а), описывающей энерговыде-
Рис. 7.1. Упрощенная диаграмма ступенчатых схем генерации ионов Но3+ в лазерных кристаллах
а — СИ на переходе канала * h -*• ъ1% (BaYb*Fe—Но*+); 6 — СИ на переходе канала *SZ (Ва (Y, Yb),Fe — Но3+
Жирными стрелками указаны генерационные переходы, двойными — каналы накач ки, обычными и штриховыми (пронумерованными) — ступени ап-конверсии и кросс* релаксации соответственно, — безызлучательный ыногофононный переход
ление в кристаллах с (Но3+ + УЬ3+)-системой активаторов. Согласно рис. 7.1, а, энергия накачки, поглощенная в полосе 2Fyt -+■ 2F»/t ионов-сенсибилизаторов Yb3*, устремляется к накопительному уровню системы — мультиплету ®Г7 — посредством трех стадий ступенчатой сенсибилизации:
(1) |
V ./e -ч- *FVt (Yb3*): Ч6-ч- Ч6(Но3+), |
|
(2) |
*F.U-ч- *F,lt (Yb3+): Чв -ч- |
(Но3*), |
(3) |
*&/ш *F,[t (Ybs+): Б5а — 3Я С(Но3+), |
|
идвух ступеней кроссрелаксации:
(4)Ю, -ч- *Fb (Но3+): 4 Vt -> 2FV. (Yb3+),
(5)bFb ®T7 (Ho8+): zFyt -ч- 2Л/, (Yb3+).
Правильность выбора схемы рис. 7.1, а можно подтвердить, например, сле дующими рассуждениями. Прежде всего квадратичная зависимость макси мальной (по времени) заселенности (ср. с нормировочной линией на рис. 7.2)
Рис. 7.2. Зависимости максимальной (по времени) заселенности уровней мультиплетов ионов
Но3'1 и числа абсорбированных фотонов накачки (канал |
—* 2F ,j) |
|
в |
кристалле BaYb2F8 |
от поглощенной энергии излучения Nd-лазера (твоаб х |
i , 2 мс) [15] |
|
|
|
Штрихами показаны нормировочные линии с наклоном, равным 1 и 2 (SI = 1 и S1 |
= |
2). Стрелка на оси абс |
||
цисс указывает пороговую энергию возбуждения двухмикрониой генерации |
в |
BaYb,F«—HoJ+ (CQ 0 = |
||
= 0,5 ат.%) |
|
|
|
|
Рнс. 7.3. Зависимости скорости ап-конверсионных процессов (1)—(3) и паразитной деактива
ции (штриховая линия) состояния 5/ 7 переносом энергии 6/ 7 —» 5Fb (Но3*): |
—* ~Fijz (Yb3+) |
|
в кристалле BaYbjFg—Но3* (С-д0 = 0 ,5 |
ат.%) от удельной поглощенной энергии возбуждения |
|
[15] |
|
|
мультиплета б/ 7, наблюдаемая в |
интервале энергии накачек |
1—5 Дж/см3, |
указывает на то, что исходным состоянием активатора в последней стадии ступенчатой сенсибилизации служило состояние б52, заселенность уровней которого так же, как и уровней мультиплета z F y t сенсибилизатора в этом
интервале Ев03б, растет линейно. Затем |
близкий к линейному ход зависимо |
стей N j (.Ё'возб) для состояний 6G 4 и |
bF b ионов Но3+ в области накачек |
5—10 Дж/см3, в которой наблюдается и линейный рост населенности 5/ 7, пока зывает, что именно они являются исходными в двух стадиях последовательной межцентровой кроссрелаксации. Несмотря на несомненную усложненность рассматриваемой схемы энергопреобразоваиия в отдельных случаях (напри мер, в случае кристаллов BaYb2F8 — Но3+) эффективность ее функционирова ния может быть достаточно высокой, чтобы обеспечить возникновение и про текание СИ ионов Но3* (канал 6/ 7 -*■ 5/ 8) при накачке кристалла в полосу поглощения 2Fyt -*■ 2F*[t ионов-сенсибилизаторов Yb3+.
Высокая эффективность трехступенчатой ап-конверсии в лазерном крис талле BaYb2F8 — Но3+ при неодимовой лазерной накачке обусловлена зна чительным превышением скоростей всех стадий (1)—(3) ступенчатой сенсиби лизации состояний 6/ 8, 6/ 8 и 6S2 активатора (рис. 7.3) над вероятностями их