Материал: Многоуровневые функциональные схемы кристаллических лазеров

Внимание! Если размещение файла нарушает Ваши авторские права, то обязательно сообщите нам

Рис. 4.4. Зависимости вероятности безызлучательных переходов Ьп3*-ак- тлваторов в моноклинных кристаллах Ва (Y ^ L n ^ F s прп Т = 0 как

функция энергетической щели

Экспериментальные данные и сплошная линия—результаты работ [20, 45, 89]

Параметры поля обменных зарядов Вк (г) пропорциональны квадратам ин­ тегралов перекрывания 4/-функцпй с волновыми функциями внешних электрон­

ных оболочек лигандов; для практически важных случаев (кислородное и фторное окружение Ьп3+-понов) это ра~, рп~ п s-электронные волновые функции

(а-, л- и s-орбптали соответственно):

Вк(г) =

8яе2 [G. | S„ |а + Ga\ Sa|2 + Gnyk1|»]/7г .

(4.12)

Здесь

=

2 — к {к + 1)/12, интегралы

перекрывания $v =

exp (—avr)

и Gv — подгоночные параметры (v = о, я

ns).

 

Вероятность безызлучательного перехода будет обусловливаться модуляцией поля точечных зарядов Vpc и поля обменных зарядов Vе колебаниями решетки. Здесь рассмотрим вклад второго эффекта, возникающего только за счет изме­

нения г. Из (4.8)—(4.12) следует

 

W E = % w lU

 

( 4 . 1 3 )

И'

оо

 

 

 

= r 22 'S M V ')

I exp (iQt)F{ f k.v-(t)dt,

( 4 . 1 4 )

кк' vv'

— оо

 

Экспериментальные данные и сплошная лилия — результаты работ [5, 10, 13, 49, 90]

где

«ЙР = S yfm (•■?) Kk„, (в?) S (“ I

(ne ) I a )(«' I

(nE,,) | cc),

(4.15)

mm'

jj'

J

 

J

 

Fkv.\'v = <l&*v(MO) — <^v (r,)>] [ W

(П') — (bk'V (r^»J>,

 

(4.16)

n°i = R,IRt (R, — значение

в положении равновесия). В

(4.16) использована

178

т

к

Р = 2

3

4

5

6

7

10

2

36,0

104

218

353

475

556

 

4

5,1

7,3

8,4

8.1

6,9

5,3

 

6

1,4

1,2

0,8

0,5

0,3

0,2

7,5

2

13,1

23,9

32,7

36,7

36,2

33,5

 

4

1,9

1,7

1,3

0,8

0,5

0,3

 

6

0,5

о,з

0,1

5,7-10-2

2,4-10-2

1.Ы0-2

5

2

3,4

3,5

3

2.3

1.8

1,3

 

4

0,5

0,2

0,1

5,3-10-г

2,5-10-*

1,3-10-2

 

6

0,1

4-10-2

4,2-10-*

3,6-10"3

1,2.10-»

4,2-Ю-4

Именно

этот вариант возьмем для

сравнения

с ионно-нелинейиым

механиз­

мом. В этом случае пз (4.22) следует

 

 

 

 

 

(2*!)р!2р

R _

 

 

 

(4.23)

 

 

{2 р + 2к)\ UV ~

 

 

 

 

 

 

 

 

 

где а* — соответствующие параметры кристаллического поля в модели точеч­ ных зарядов. Отметим, что (4.23) не содержит «фононной части», что значительно упрощает проведение численных оценок, поскольку J№ (Q) — наиболее трудно контролируемая часть в расчетах вероятности безызлучательных переходов. Здесь также укажем, что безразмерный параметр т, характеризующий степень перекрывания, для фтор- и кислородсодержащих кристаллов составляет 5—10 191, 92].

В табл. 4.4 сведены результаты вычисления коэффициентов %. по (4.23),

Располагая величинами (а°- легко вычисляются) и пользуясь табл. 4.4, не­ трудно оценить значимость учета эффектов ковалентности и перекрывания для безызлучательных многофононных переходов Ьп3+-активаторов в кристаллах.

4.1.2.Сравнение теории с экспериментом

Описанный выше подход применен [77] для конкретных вычислений вероят­ ности W J J > для пяти межмультиплетных безызлучательных переходов ионов Er3-1- в кристалле LiYF4. При этом было принято, что Wjy представляет собой сумму вероятности, вычисленной в [3, 8 , 71, 72] по ионно-нелинейному механиз­

му (см. табл. 4.3), и вероятности, рассчитанное по (4.21) и (4.22), которые учи­ тывают эффекты ковалентности н перекрывания. При расчете по (4.21) и (4 .22)

были использованы следующие значения параметров [93]: S°s = 6,08; 5 “ = 0,65;

= 1,85; G3 = Ga = Gn = 7,6; t s = 12,9; т0 — 7,6 п тл = 1 0 ,6 . Полученные

результаты показаны в табл. 4.3, а на рис. 4.3 проведено их сравнение с экс­ периментом.

4.2.Закон энергетической щели —

ЗавИ СИ М О СТЬ W jy ОТ S.'Ejy

На основании результатов температурных измерений вероятности спонтанных безызлучательных миогофононных переходов Ьп3+-ионов в кристаллах и ана­ лиза связи величин Wjy с &Ejy [9—13] была получена феноменологическая зависимость

W j r

= В exp (— РkEjj-) [1 — exp (fto w /Лс7’)]_р,

(4-24)

которая

удовлетворительно описывает данные

эксперимента. Здесь р =

Таблица 4.5. Феноменологические параметры многофоноппой безызлучательпой релаксации Ьп3+-понов в лазерных кристаллах

Кристалл

Л(0гаах»

Б, C-1

LiYF4

~400

3,5-107

Srl'z

-560

6,4-107

,-360

3,1 10*

BaYaFs

350

3,935-10*

-

4,5-107

Lnl' з

-350

6,6-10*

\2O3

-305

3,966-10»

430-550

2,7-10*

 

-600

1,204-10*

YAIOs

550-600

5- Ю10

Y3AI5O12

600

6,425Ю9

— 700

9,7-107

 

-7 0 0

2,235-10*

Г.аСЬ

l—260

,1,5-10‘°

 

—240

3,008-1010

1-aBr,

-175

1,2- 10,u

Э.C M

3,8-10~3

3,6-10-*

4,5-lO"3

4,6-10-3

О 1«М 5,6-10-3 6,45-lO"3

3,8-10-3

3,53-lO"3

4,6-10-3

4,69-lO"3

3,1- io -3

3,5-10-3

1,3-10-*

1,37-10-*

1,9-10-*

Литература

[87]

[48]

[12]

[47]

[5,89]

[12, 94] [47]

[11,12]

[47]

[86]

[47]

[5,16]

[47]

[95]

[47]

[12]

= AEjj'ftitomак, где Й(Отах — энергия некоторого эффективного фонона, ко­ торая может быть равна или несколько меньше энергии самого высокочастот­ ного оптического фонона колебательного спектра матрицы. При Т — 0 полу­ чается приведенное в главе 1 выражение (1.3). В этой одночастотной модели многофононных безызлучательных переходов феноменологические параметры В, р и Ясотах подбираются таким образом, чтобы экспериментальные точки в ко­ ординатах Wjr и ДEjy «ложились» па прямую линию, которая описывает экс­ поненциальную зависимость (1.3). Эту зависимость специалисты называют за­ коном энергетической щели, принимая для удобства ее формальную «закон­ ность» н пользуясь ею только в тех случаях, когда прямым образом определить Wjj' не имеется возможности.

Популярность этой экспоненциальной зависимости объясняется тем, что для ее построения достаточно измерить с высокой экспериментальной надежностью Wjj’ для небольшого числа AEjy, которые могут соответствовать различным //№>/' каналам одного или нескольких Ьп3-понов в кристалле одного типа. Для нескольких наиболее используемых лазерных кристаллов такие зависи­ мости W J J ' (A E J J ' ) показаны на рис. 4.14.5. Таким образом, рассмотренная одночастотная модель миогофоионных безызлучательных переходов предпола­ гает независимость параметров В и (1 от природы 4/-состояшш Lii3f-H0H0B и ко­

лебательных мод кристалла-основы. Исключения составляют безызлучатель­ ные каналы, связывающие состояния с низшей мультпплетностью, например переход 6Z)1 m 6D 0 (см. рис. 4.2), о которых подробно говорится в 15]. Для не­

которых лазерных кристаллов феноменологические параметры В, р н Йо)тах сведены в табл. 4.5. В заключение укажем, что экспоненциальную зависимость

W J J * (AEjjr) получили

также

теоретически авторы работы [59], использовав

одиочастотное

адиабатическое

приближение:

Wh' = Wjj< (Т = 0) exp (-р'ДДлг),

где

 

 

 

 

в' = -r -!—

in Г-£-(П| + 1 )1 -1

 

1

L J o v

' J

 

 

Здесь S 0 — константа

ЭФВ

u и,-

1/ exp (ha>max/kT — 1) — среднее число

заполнения фононных состояний.