Работа рентгеновского рефлектометра для определения параметров наноразмерных пленок
1. Теоретические основы метода рентгеновской рефлектометрии
Амплитуда электромагнитной волны, распространяющейся в веществе, в точке с координатой x равна:
A = A0 exp(-2x/)exp[-2i(nx - ct)/ ], (1)
где - длина волны излучения в вакууме, n - показатель преломления материала. Комплексный показатель преломления вещества, который описывает распространение электромагнитной волны, определяется как
рентгеновский рефлектометрия зеркальный морфология
n =1- - i,
где - декремент преломления, -декремент поглощения, который связан с линейным коэффициентом поглощения соотношением .Чтобы описать взаимодействие электромагнитной волны со связанным электроном в атоме, томсоновская амплитуда Ат (Ф) умножается на комплексный атомный фактор рассеяния f1 + if2, так что рассеянная амплитуда определяется выражением
А(Ф,Е) = Ат(Ф)[ f1(Е)+ if2(Е) ], (2)
где факторы f1 и f2 зависят от энергии Е падающего излучения, но в первом приближении предполагается, что они не зависят от угла рассеяния (т.е. угла между направлениями распространения падающего и рассеянного излучения). Факторы f1 и f2 могут быть рассчитаны в рамках релятивистской квантовой теории дисперсии. Комплексный атомный фактор f1+if2 связан с макроскопическими коэффициентами n и следующим образом:
(3)
(4)
где и - средние в единице объема атомные факторы рассеяния:
= , = (5)
а Nj - число атомов типа j в единице объема. Для энергий фотонов далеких от любых краев поглощения, выражение (3) принимает вид
(6)
где z- сумма зарядов (атомных номеров); А - сумма атомных весов всех элементов, N0 - число Авогадро; e, m - заряд и масса электрона соответственно, с - скорость света.
В диапазоне рентгеновского излучения мало (обычно ~ 10-5-10-6 ) и положительно, т.е. показатель преломления мягкого рентгеновского излучения немного меньше единицы. Вдали от краев поглощения обычно на 1-2 порядка меньше .
Пусть плоская волна, распространяющаяся в среде с комплексным показателем преломления n1, падает на гладкую поверхность раздела со средой, имеющей показатель преломления n2, причем n2 < n1. В общем случае при этом будут наблюдаться прошедшая и отраженная волны, как показано на рис. 1. Система координат выбрана так, что плоскость xz совпадает с плоскостью падения, а ось z перпендикулярна границе раздела. Амплитуды падающего, прошедшего и отраженного полей можно разложить на “перпендикулярные” компоненты, параллельные оси y, и “параллельные” компоненты, лежащие в плоскости xz. Закон Снеллиуса для углов скольжения записывается в виде ( cos i / cos t ) = n2/n1. При углах скольжения, меньших критического с=, происходит явление полного внешнего отражения рентгеновских лучей, при котором излучение не заходит во вторую среду, а полностью отражается на границе раздела ( с незначительными потерями, вызванными поглощением).
Рис.1. Взаимодействие рентгеновского излучения с поверхностью
Из непрерывности тангенциальных компонент электрического и магнитного векторов на поверхности раздела следуют формулы Френеля для отражения на плоской границе. Расчеты френелевских коэффициентов для s и р-поляризаций показали, что в области скользящих углов падения различием между ними можно пренебречь. В большинстве случаев полное внешнее отражение происходит на границе раздела вакуум- вещество. При этом n1=1 и формулы Френеля принимают вид:
(7)
где k=2/, ki,z= k sini - волновой вектор падающей волны, kt,z=k(n2-cos2i)1/2 - волновой вектор преломленной волны.
На рис. 2. показана интенсивность отраженной волны R=|r|2 в зависимости от приведенного угла скольжения i/c для фиксированного значения = 7.6 х 10-6 (кремний,
CuK1 излучение) для различных значений /.
i/c
Рис.2 Зависимость френелевской интенсивности отраженной волны от приведенного угла скольжения i/c
Поглощение сказывается только вблизи критического угла, приводя к размытию этой области, и не меняет вида зависимости при больших углах скольжения. Для углов падения i > 3c, интенсивность отраженной волны достаточно хорошо аппроксимируется выражением R (c/2i)4. Это означает, что при рефлектометрических измерениях регистрируемая интенсивность меняется на 5-6 порядков.
На рис. 3. показана аналогичная зависимость для френелевской интенсивности преломленной волны T=|t|2. Она имеет ярко выраженный максимум при ic, обусловленный интерференцией отраженной и преломленной волн. Поглощение существенно влияет на величину этого максимума. При больших углах падения Т 1. Преломленная волна играет важную роль в интерпретации диффузного рассеяния.
В области скользящих углов падения i<c преломленная волна распространяется параллельно поверхности раздела. Глубина ее проникновения во вторую среду составляет
(8)
i/c
Рис.3. Френелевская интенсивность преломленной волны в зависимости от приведенного угла скольжения i/c
i/c
Рис. 4. Зависимость глубины проникновения излучения от приведенного угла падения.
При углах скольжения больше критического, глубина проникновения излучения в материал быстро увеличивается и ограничена только поглощением. На рис.4 показана зависимость от приведенного угла скольжения для различных значений /.
Для расчета отражения от поверхностного слоя, имеющего произвольный профиль электронной плотности, используют подход, предложенный Парратом. В рамках данной модели приповерхностная область разбивается на L слоев, каждый из которых характеризуется своими значениями коэффициента преломления n и толщины d. Это разбиение может соответствовать как реальным пленкам, нанесенным на поверхность, так и быть произвольным.
Тангенциальные компоненты электрического (и магнитного) поля должны быть непрерывны на границах раздела между слоями, поэтому амплитуды Еj (падающей волны) и EjR (отраженной волны) в середине слоя j связаны с соответствующими амплитудами в середине слоя j + 1 соотношениями
aj Еj + EjR/ aj = Еj+1/aj+1 + aj+1Ej+1R, (9)
(aj Еj - EjR/ aj)kj = (Еj+1/aj+1 - aj+1Ej+1R)kj+1 (10)
Здесь Еi+1 можно рассматривать как амплитуду преломленной волны,
kj =2 (nj - cos2 )1/2 - величина волнового вектора внутри j-го слоя,
- угол скользящего падения,
aj = exp(-ikjdj/2) - (11)
амплитудный фактор, описывающий изменение поля на половине толщины слоя dj. Разделив выражения (9) и (10) одно на другое, получаем выражение
Rj = ( rj + Rj+1 )/(1 + rjRj+1) (12)
где rj - френелевский коэффициент отражения для каждой границы раздела, Rj = ajEjR/Ej - амплитудный коэффициент отражения на границе j слоя.
Выражение (12) представляет собой рекуррентную формулу, которая может быть последовательно применена к соседним границам раздела, если известно начальное значение Rj. Так, если подложке, являющейся 2L+1-м слоем структуры, можно приписать бесконечную толщину, то R2L+1=0. Последовательное применение выражений (11-12) в конечном итоге позволяет определить коэффициент отражения от границы вакуум- структура I()/I0=|R0|2.
Другим распространенным подходом к расчету является использование матричного метода, позволяющего связать амплитуды волн, падающей на поверхность, зеркально отраженной от нее и преломленной на границе раздела последнего слоя и подложки, при помощи матрицы Р.
(13)
Для структур, состоящих из j различных слоев, Р является произведением матриц Аj, описывающих распространение волны в каждом слое, и матриц Bj, учитывающих граничные условия на поверхностях раздела слоев.
(14)
P=B1A1B2A2…BN
Коэффициент зеркального отражения определяется соотношением .
2. Современные представления о морфологии поверхности
Методы, основанные на отражении и рассеянии рентгеновского излучения, в настоящее время все шире используются для исследования микрогеометрии, структуры и состава поверхностей твердых тел и жидкостей, границ раздела и тонких пленок. Обработка результатов рентгеновских измерений основывается на той или иной оптической модели поверхности, позволяющей связать измеренные величины (коэффициент отражения, угловое распределение рассеянного излучения и т.д.) с физическими параметрами исследуемой поверхности. Поэтому выбор адекватной оптической модели поверхности является принципиально важным для дальнейшего развития рентгеновских методов в физике поверхности твердого тела, жидкости и т.д.
Простейшая модель поверхности предполагает, что граница раздела вакуум-вещество является идеально плоской и на ней происходит скачкообразное изменение диэлектрической проницаемости от единицы до значения + в глубине образца. Однако любая реальная поверхность даже после самой совершенной обработки не является плоской, а представляет собой двумерный рельеф. Он может быть описан непрерывной, однозначно определенной в каждой точке с координатами (x,y) функцией z(x,y)=h(x,y)-h(x,y), характеризующей отклонение высоты профиля h(x,y) от усредненной по поверхности.
Рис.5 Схематический вид статистически шероховатой поверхности
Усредненное произведение высот микрорельефа в двух точках, отстоящих одна от другой на расстоянии R,
C( R)= z(R)z(0), R=(x2+y2)1/2,
описывает пространственную корреляцию высот микрорельефа и называется автокорреляционной функцией. Для статистически изотропных поверхностей она определяет усредненную по всем направлениям вероятность нахождения точек с одинаковым значением z на расстоянии R одна от другой. В отсутствие корреляции С(R)=0, а при наличии корреляций среднее от произведения не распадается на произведение средних и C(R)0. Можно сказать, что автокорреляционная функция представляет собой степень отображения системы самой на себя при произвольных трансляциях (смещениях). В регулярной системе смещения на расстояния, кратные параметру решетки, отображают ее саму на себя и поэтому С(R) - периодическая незатухающая функция. В хаотической системе из-за отсутствия дальнего порядка вероятность совпадающих конфигураций падает с увеличением смещения и автокорреляционная функция является монотонно затухающей. В оптике поверхности традиционно предполагается гауссова статистика шероховатостей. В этом случае C(R)содержит два основных параметра: среднеквадратичное отклонение высоты профиля от среднего уровня, или среднеквадратичную шероховатость z(x,y)21/2, связанную с C(R) простым соотношением С(0)= 2, и корреляционную длину , характеризующую скорость спада C(R); обычно принимают равной расстоянию, на котором C(R) падает в е раз.
Другой количественной характеристикой поверхности может служить среднеквадратичная разность высот рельефа
)
Рис.6. Профиль поверхности и корреляционная функция С(х) статистически шероховатой и строго периодической поверхностей
В экспериментах, связанных с рассеянием излучения, более удобным является описание поверхности в обратном пространстве. Для этого вводится функция спектральной плотности (спектр шероховатостей) (PSD функция), являющаяся Фурье-образом автокорреляционной функции
Так как экспериментально доступен только определенный интервал q, то
,
где значения qmin и qmax определяются условиями эксперимента.
Существует значительное число работ, посвященных исследованию рассеяния рентгеновских лучей шероховатыми поверхностями. Различные приближенные подходы к анализу этой проблемы привели к выводу, что формулу (12) следует использовать с более точными параметрами отражения и прохождения, которые отличаются наличием ослабляющих множителей. В литературе часто используют ослабляющие множители в приближении, приводящем к множителям, аналогичным фактору Дебая-Валлера в теории рассеяния на колеблющихся атомах
(15)
где параметр i описывает среднеквадратичные высоты шероховатостей на границе между i-ым и j-ым слоями. Область их применимости относится к поверхностям с длинномасштабными шероховатостями.
Другое приближение принято считать справедливым для поверхностей с короткомасштабными шероховатостями. В этом приближении
(16)
Ослабляющий фактор в приближении Дебая-Валлера получается при решении уравнения Максвелла в борновском приближении, когда амплитуда отражения мала и пропорциональна первой степени (kiz - kjz). Решение уравнения Максвелла в борновском приближении для возмущенных волн является точным до членов первого порядка по 2 и приводит к приближению Нево-Гросе. Различие между факторами exp(-2kiz22) и exp(-2kizkjz2) даже в линейном приближении по 2 оказывается членом второго порядка по малому параметру (kiz - kjz).
3. Анализ экспериментальных данных
Анализ измеренных зависимостей коэффициента зеркального отражения от угла рассеяния проводится на основе формул Паррата (12): исследуемой структуре ставится в соответствие некоторая слоистая система, состоящая из L слоев, характеризующихся толщиной d, комплексным показателем преломления n и шероховатостью границы раздела с соседним слоем .