Материал: Теория и расчеты металлургических систем и процессов

Внимание! Если размещение файла нарушает Ваши авторские права, то обязательно сообщите нам

9.3.Термодинамический анализ окислительных процессов

При выплавке нержавеющей стали с высоким содержанием хрома производится обезуглероживание расплавов системы Fe-Cr-N i-C . При выплавке легированной стали без хрома, например, конструк­ ционной мартенситностареющей стали, производится глубокое обезуглероживание расплавов системы Fe-N i-Co-M o-C .

Можно предположить, что распределение кислорода на окис­ ление компонентов расплава происходит в соответствии с их сродством к кислороду. Количественной характеристикой химичес­ кого сродства к кислороду служит величина энергии Гиббса реакции окисления. Сравним энергии Гиббса реакций окисления углерода и чистых металлов при температурах сталеплавильных процессов:

 

AG,e = / ( Г ) , Дж/моль

1900 к >

 

 

кДж/моль

2С(т)+ 0 2=2С 0(Г)............... .

AG° --2 2 9 0 3 0 -1 7 2 ,13-Г

-556

4/зСг(т)+ 0 2=2/3Сг20 3(т).....

AG° = -754540+171,15-Г

-429

2Fe()lt)+02=2Fe0(,K)

AG° = -479650+99,08 7

-291

Мо(Т)+02=М о02(Т)

A G °= -491028+118,40-Г

-266

2СО(Ж)+ 02=2СоО(т)

AG° = -523420+171,54-Г

-197

2N i(»)+02=2N iO(T)

AG° =-507520+190,46-Г

-146

Наибольшее сродство к кислороду имеет углерод. Сродство элементов к кислороду уменьшается в следующей последова­ тельности:

|AGcl>|AGcr |^|AG;e|>|AGM0|>|AGc0|>|AC/Nil-

В рассматриваемых условиях компоненты находятся не в

стандартных состояниях (чистые вещества), а в растворе. Сродство

ккислороду зависит не только от химической природы элемента, но и от концентрации (активности) компонента в металлическом растворе. В процессе обезуглероживания концентрация углерода понижается от высоких до очень низких величин. Поэтому сродство углерода к кислороду также изменяется в широких преде­ лах. Концентрации железа и легирующих элементов и их сродство

ккислороду изменяются в меньших пределах. В хромосодержащих расплавах на основе железа наибольшее сродство к кислороду имеют углерод и хром. В начале окислительного процесса в основном окисляется углерод. Он имеет большее сродство к кислороду. По мере понижения концентрации углерода происходит перераспределение кислорода. В конце окислительного процесса в основном окисляется хром. Это подтверждается результатами анализа опытных плавок и кинетическими кривыми (см. рис. 9.1).

В расплавах, не содержащих хрома, например, в расплавах Fe-N i-C o-M o-C и Fe-C кислород будет распределяться на окисле­ ние углерода и железа, т.к. никель, кобальт и молибден имеют меньшее сродство к кислороду, чем железо и углерод.

9.4. Дифференциальные уравнения моделей окислительного процесса

Рассмотрим случай продувки кислородом железоуглеродистых расплавов при низких концентрациях марганца, кремния и других компонентов. Скорости окисления этих компонентов будут низки­ ми и ими можно пренебречь. Тогда уравнение (9.5) при условии, что т| = const, примет вид:

Г| w0j = 1 / 2пс +1 / 2йРе = const.

(9.8)

Кислород распределяется на окисление углерода и железа. Закономерности, модели и уравнения процесса обезуглероживания стали рассмотрены в предыдущей главе. Скорости окисления

железа будут определяться из уравнения (9.8) по разности ско­ ростей расхода кислорода на окислительные реакции и обезугле­ роживание:

«Fe = 2 л «о2 - п с .

(9.9)

В первом периоде обезуглероживания ([С]>[С]к; или

хс > х 'с ,

0 < т < т ' ) скорость окисления углерода остается высокой

и пос­

тоянной:

 

- dxc / dx = хс = const; hc = пхс = const,

(9.10)

где п - число молей в металлическом расплаве.

 

Тогда скорость окисления железа тоже постоянна:

 

йре = 2 л «о2 - « С = const.

(9.11)

Во втором периоде обезуглероживания ( [С] < [С]к ; или хс < х 'с ;

т > т ') скорость окисления углерода становится функцией концент­ рации углерода:

/

 

dfc"

(9.12)

V dt , = у (*с -*с р));

«с = и ~

dx j = « У (^ с -ЛсР))-

 

Эти скорости можно представить функцией времени процесса:

* с = Y ( * c " 4 Р ) ) e " Y ( T _ T ,) ; « с = п * с

( 9 - 13 )

Тогда скорость окисления железа как функция времени выра­ зится уравнением

«Fe = 2 TI»O2 - й с = 2 т\п0г -пу(х'с - х ^ })е~у(т~т' \ моль/с.

(9.14)

На рис. 9.2 в соответствии с уравнениями (9.10)—(9.14) кинети­ ческих моделей окислительного процесса показаны сочетания ско­ ростей окисления углерода и железа как функции концентрации уг­ лерода (а), так и как функции времени окислительного процесса (б).

В первом периоде обезуглероживания постоянные скорости окисления углерода и железа показаны горизонтальными отрез­ ками как на левом, так и на правом графиках.

Рис. 9.2. Графическая интерпретация физико-химической модели скоростей совместного окисления углерода и железа при обезуглероживании расплава Fe-C

Во втором периоде обезуглероживания скорость окисления углерода в зависимости от его концентрации прямолинейно пони­

жается до нуля при хс = Скорость окисления железа прямо­

линейно возрастает до уровня 2г|й02 > после чего весь кислород

будет расходоваться на окисление железа.

Скорости окисления в функции времени изменяются по экспоненциальным кривым (см. рис. 9.2, б). Скорость окисления углерода понижается и асимптотически приближается к нулю с увеличением времени процесса. Скорость окисления железа возрастает и асимптотически приближается к максимальному уровню, равному 2г|й0 ,

9.5. У равнения моделей окислительного процесса в интегральной форме

Интегрирование дифференциальных уравнений скоростей окисли­ тельных процессов приводит к зависимости концентрации углерода и массы окисленного железа от времени. Получим уравнения в интегральной форме, которые можно использовать для расчетов окислительного процесса при обезуглероживании стали.

В первом периоде обезуглероживания уравнение (9.10) скорос­ ти окисления углерода применимо в пределах от начальной кон­

центрации углерода

при т = 0 до критической х'с

при т = т'

 

 

L

i

 

Разделяем переменные и интегрируем: - jdxc = jjcc dx

 

 

 

*<?>

0

 

 

 

Лс

 

 

Получим прямолинейную зависимость концентрации углерода

от времени процесса:

 

 

 

х с = х ^ - х с т =

-

(пс / п)х .

 

(9.15)

Уравнение (9.11) скорости окисления железа применимо в

пределах времени

первого периода обезуглероживания:

0 < х < х '

 

 

" F e

Т

 

Разделяем переменные и интегрируем: JdwFe = J(2r|«o2 - wc )dx.

"К? 0

Получим прямолинейную зависимость количества молей окис­ ленного железа от времени процесса:

Аире = «Fe «Fe = (2Л«О, - «С )'с

(9.16)

В течение первого периода обезуглероживания масса (коли­ чество молей) окислившегося железа равна

Аире = (2г|Й02 - « с К

(9-17)

Во втором периоде обезуглероживания начиная с критической концентрации углерода применимо уравнение (9.13). Разделяем переменные и интегрируем в пределах от х'с до хс и от т' до т :