Дипломная (вкр): Гамма-активация ядерных изомерных состояний синхротронным излучением
Для вычисления коэффициентов внутренней конверсии существует программа BrICC (Band‒Raman Internal Conversion Coefficients) [19], которую мы и будем использовать.
В данном исследовании будут рассматриваться только один активационный уровень, дающий максимальный вклад в процесс, и только прямой переход с активационного уровня на изомерный. Это обусловлено тем, что рассматриваются в основном низколежащие ядерные состояния, и между изомерным и активационным состояниями либо вообще нет других состояний, либо есть только одно.
Вид сечения, рассчитанного по формуле (17),
приведён на рис.10. Сечение имеет резко резонансный вид. Применительно к
рассматриваемому нами процессу итоговая формула для сечения гамма-активации σт
изомерного состояния через активационное состояние будет иметь вид (17), с
заменой в числителе Гtot
на
Гтa.
В практических расчетах потребуется вычисление интеграла от σт
по
всему спектру частот внешнего электромагнитного излучения. В итоге получим (см.
Приложение):
(18)
Рис. 10. Зависимость сечения
возбуждения активационного уровня ядра
от энергии налетающих фотонов
В наших расчётах для вынужденного
перехода g→a будем
использовать величину Г(0) без учета внутренней конверсии. Это
означает, что если ширина Г вычисляется по формулам Вайскопфа, то она берется
без изменений, а если ширина Г берется из таблиц, то она умножается на 
. Для
спонтанных переходов a→m, a→g Г всегда
берётся с учетом внутренней конверсии. Т.е. если она вычисляется по формулам
Вайскопфа, то результат требует последующего деления на фактор 
. Для
смешанных переходов (типа Е2+М1) с коэффициентом смешивания δ
Как видно из формулы (18), интеграл
от сечения растет с увеличением энергии активационного уровня, поскольку его величина
. Несмотря
на то, что с увеличением энергии уменьшается длина волны λ, быстрее
растёт величина 
, так как
увеличивается 
(в среднем
при изменении энергии от 200 до 1200 кэВ Гga
увеличивается на 2-3 порядка). Поэтому, чем выше активационный уровень, тем
выше вероятность его возбуждения. Однако, высота уровня ограничивается
возможностями современных синхротронов.
.3 Результаты расчёта ширин переходов
В этом разделе был проведён расчёт ширин всех
переходов, участвующих в «обходном» возбуждении изомерного уровня по механизму
обходных переходов, и с учётом процесса внутренней конверсии. Результаты
расчетов для всех отобранных ядер приведены в табл. 4.
Таблица 4
Результаты расчёта ширин переходов
|
Ядро |
Гga, эВ |
Гma, эВ |
òσ(Eγ) dEγ, м2 эВ |
ρ∙1022,
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
|
7.3087∙10−131.939∙10−71.2331∙10−339.092
1.7732∙10−122.2∙10−81.21687∙10−335.555
1.98386∙10−1310−96.8∙10−347.0735
1.27487∙10−103.93∙10−77.7555∙10−322.895
1.059∙10−47.9610∙10−192.02419∙10−403.387
1.06∙10−58.22∙10−203.5582∙10−403.387
1.8253∙10−61.4479∙10−146.58902∙10−367.15057
5.9∙10−84.716∙10 −201.8727∙10−397.1705
5.2645∙10−49.0424∙10−141.66571∙10−354.881
4. Расчёты выходов ядер в
метастабильном состоянии
В данном разделе на основе теории, изложенной в предыдущих разделах, будет исследована возможность возбуждения синхротронным излучением метастабильных состояний ядер.
Вначале рассчитаем скорости υ
(это вероятность процесса «обходного» перехода для одного ядра в секунду) и
выходы n ядер, образующихся
в метастабильном состоянии в облучаемом объёме в секунду. В этой задаче исследовались
ядра, перечисленные в табл. 3. Скорость «обходного» электромагнитного перехода
под воздействием СИ дается выражением
(19)
где S - площадь
облучаемой мишени. Как правило, пучок фотонов в выводном канале проходит через
различные оптические устройства, прежде чем достигает мишени. Поэтому величина S может
меняться в зависимости от оптики. Для простоты будем считать, что оптические
устройства на пути фотонов отсутствуют, тогда величина S будет
определяться следующим образом:
(20)
где R - расстояние от вставного устройства до мишени,
∆θ, ∆ψ - угловые размеры облучаемой площадки.
Формулу (19) можно существенно
упростить. Во-первых, обратим внимание на то, что сечение процесса довольно
резко изменяется вблизи энергии активационного уровня, а вдали от него
стремится к нулю. Скорость этого изменения много больше скорости изменения
кривой спектральной зависимости, что видно из сравнения рис. 6 и 10. Кроме
того, пик сечения имеет довольно узкую ширину. Поэтому величину 
можно без
большой погрешности вынести из-под знака интеграла по энергии и считать её в
пределах области изменения сечения константой (постоянной относительно третьей
переменной), т.е. считать её равной 
, где Еа - энергия
активационного уровня. Во-вторых, как видно из формулы (17), сечение процесса
«обходного» перехода не зависит от углов, поэтому формулу (19) можно переписать
в виде
(21)
где jγ -плотность
потока γ-квантов на
оси пучка:
Величина 
уже была
рассчитана нами ранее (см. табл. 4). Теперь итоговый выход ядер можно
определить по формуле:
n = vρSd, (22)
где ρ - плотность ядерного вещества (см. табл. 4),
d - толщина мишени, которая определяется глубиной проникновения фотонов в вещество, и, в общем случае, зависит от зарядового числа мишени и энергии фотонов: d = d(Z,ω).
Как известно (см., напр., [20]), на эту глубину
влияют различные физические процессы: фотоэффект, эффект Комптона, рождение
электрон-позитронных пар, поэтому аналитическая формула для величины d(Z,ω)
довольно сложна. Однако, в нашей задаче мы используем оценку этого параметра
при некоторых средних значениях Z
и ω,
что не сильно снизит точность проводимых расчетов. Так, если положить Z
= 50, а значение ω взять
равной критической частоте
где r -
мгновенный радиус кривизны электрона, то получим d
10-3 м [20].
Как известно, верхний предел энергии γ-квантов ограничен техническими возможностями синхротронов. Учитывая это, был выбран синхротрон третьего поколения SPring-8 - один из самых мощных, генерирующий пучки γ-квантов высокой энергии и интенсивности. Для моделирования СИ выберем, в соответствии с характеристиками Spring8, Ee = 8 ГэВ.
Наиболее универсальным вставным устройством является вигглер, формирующий гладкий непрерывный спектр в достаточно широком диапазоне энергий вплоть до ~ 75 кэВ.
Выберем следующие значения параметров вигглера, обеспечивающие максимально широкий спектр при заданной энергии электрона: B = 1.00347 Тл, длина одного периода λ = 0.12 м, их количество 37, ондуляторная константа К = 11.2436.
Зависимость 
от энергии γ-квантов,
получаемых с помощью такого вигглера в Spring-8,
представлена на рис. 11.
Величина 
определяет
количество γ-квантов с
энергией от Еа до Еа + dEa (т.е. γ-квантов с энергией
вблизи резонанса), падающих за одну секунду на площадку в 1 м2.
Рис. 11. Зависимость величины 
от энергии γ-квантов,
получаемых с помощью вигглера в Spring-8.
Таблица 5
Результаты расчетов скоростей и выходов ядер в метастабильном состоянии в результате процесса «обходного» перехода (для вигглера в SPring8).
|
Ядро |
|
|
|
|
58Co |
1.800 ∙1017 |
2.22∙10−16 |
8.300 ∙105 |
|
94Nb |
1.559 ∙1017 |
1.897 ∙10−16 |
4,335 ∙106 |
|
96Tc |
2.215 ∙1017 |
1.347 ∙10−16 |
3.918 ∙106 |
|
144Pr |
5.585 ∙1016 |
4.275 ∙10−15 |
1.238 ∙108 |
|
169Lu |
2.487 ∙1017 |
4.754 ∙10−23 |
6.622 ∙10-1 |
|
171Lu |
1.086 ∙1017 |
3.863 ∙10−23 |
5.380 ∙10-1 |
|
191Os |
1.185 ∙1017 |
7.906 ∙10−19 |
2.295 ∙104 |
|
190Ir |
2.692 ∙1017 |
5.003 ∙10−22 |
14.75 |
|
235U |
1.869 ∙1017 |
3.114 ∙10−18 |
6.250 ∙104 |
,
υm, с−1n,
с−1
Как видно из табл. 5, имеется возможность получить значительные количества ядерных изомеров. Этому способствует большой выход γ-квантов с энергией в интервале от Еа+dEa.
Аномально низкие значения выхода изомеров 169Lu, 171Lu и 190Ir, которые выпадают из общей картины, обусловлены низкой вероятностью возбуждения активационного уровня и большими значениями коэффициентов внутренней конверсии при E2 переходе с активационного уровня на изомерный. Без учета внутренней конверсии выход этих изомеров был бы равен соответственно 2.290∙105 c-1 , 2.061∙107 c-1 и 1592 c-1.
Если вместо реалистичных параметров излучения [14, 16] будем брать интенсивность излучения идеального синхротрона с равномерным распределением тока по сечению кольца, рассчитанную по формулам теории [15], то результаты будут отличаться от приведенных в табл. 5, и это различие будет в пределах одного порядка.
Оценим время насыщения изомерного уровня Tsat на примере изотопа 94Nb. В соответствии с формулой (15) и данными о ширинах, Tsat ≈ 4,2 ∙ 106 лет, что указывает на практическую недостижимость такого результата. Отметим, что типичный цикл у синхротрона длится ~ 100 ч.
В табл. 5 скорость процесса «обходного»
возбуждения ядра в изомерное состояние v
и итоговый выход ядер в метастабильном состоянии n,
образующихся в результате этого процесса, были получены на основании
теоретического расчета радиационных ширин ядерных переходов в рамках
одночастичной модели. Но для некоторых ядер также имеются и экспериментальные
данные, на основании которых можно рассчитать точные значения радиационных
ширин ядерных переходов, участвующих в механизме «обходного» перехода. Эти
расчеты представлены в табл. 6.
Таблица 6
Результаты расчетов скоростей и выходов ядер в метастабильном состоянии в результате процесса «обходного» перехода (для вигглера в Spring-8), полученные с использованием экспериментальных ширин переходов
|
Ядро |
Гga, эВ |
Гma , эВ |
Гtot, эВ |
|
|
|
|
|
5.747 ∙ 10-12 |
4.377 ∙ 10-11 |
5.342 ∙ 10-34 |
9.618 ∙ 10-17 |
3.596 ∙ 105 |
|
|
|
2.032 ∙ 10-8 |
6.900 ∙ 10-7 |
2.922 ∙ 10-30 |
1.632 ∙ 10-13 |
4.724 ∙ 109 |
|
, м2 ∙ эВvm, с-1n, с-1
2.500 ∙ 10-12
1.652 ∙ 10-7
Сравнивая величины ширин, приведённые в табл. 6,
с соответствующими величинами из табл. 4,
можно видеть, что они плохо согласуются. Расхождение между теоретическими и
экспериментальными ширинами может составлять до пяти порядков. Рассчитанные
значения v и n
с использованием данных из табл. 4 приведены в табл. 5. Хотя величины ширин из
табл. 6 довольно плохо совпадают с одночастичными оценками, полученные значения
величин скоростей v и выходов n
отличаются от соответствующих величин, рассчитанных с теоретическими ширинами,
не более чем на один порядок.